[论文解读] Excitonic Complexes and Optical Gain in Two-Dimensional Molybdenum Ditelluride Well below Mott Transition

Zhen Wang, Hao Sun+5 more|arXiv (Cornell University)|Dec 11, 2018

2D Materials and Applications参考文献 34被引用 4

一句话总结

本研究通过带电激子（三激子）在远低于莫特转变阈值的激发密度下，展示了二维二碲化钼（MoTe₂）中的光学增益，此时自由载流子通常占主导地位。通过结合实验与建模，作者揭示了三激子介导的增益可实现超低泵浦水平下的激光，为开发能效更高的纳米光子器件提供了新途径。

ABSTRACT

Strong Coulomb interaction in 2D materials provides unprecedented opportunities for studying many key issues of condensed matter physics, such as co-existence and mutual conversions of excitonic complexes, fundamental optical processes associated with their conversions, and their roles in the celebrated Mott transition. Recent lasing demonstrations in 2D materials raise important questions about the existence and origin of optical gain and possible roles of excitonic complexes. While lasing occurred at extremely low densities dominated by various excitonic complexes, optical gain was observed in the only experiment at densities several orders of magnitude higher, exceeding the Mott density. Here, we report a new gain mechanism involving charged excitons or trions well below the Mott density in 2D molybdenum ditelluride. Our combined experimental and modeling study not only reveals the complex interplays of excitonic complexes well below the Mott transition, but also provides foundation for lasing at extremely low excitation levels, important for future energy efficient photonic devices.

研究动机与目标

• 研究激子复合物在二维过渡金属二硫属化合物光学增益机制中的作用。
• 解决在高密度下观察到光学增益与在低密度下由激子复合物主导的激光之间存在的悖论。
• 建立基于带电激子（三激子）的增益机制，该机制在 MoTe₂ 中远低于莫特密度下仍能有效工作。
• 为利用激子复合物而非自由载流子实现二维材料中低阈值激光奠定基础。

提出的方法

• 对机械剥离的 MoTe₂ 纳米片进行光学泵浦-探测光谱测量，以在不同激发密度下测定增益光谱。
• 采用多体理论模型描述材料中中性激子、三激子与自由载流子之间的相互作用。
• 分析激子复合物的能量与动量依赖性，以识别主要贡献增益的物种。
• 将实验测得的增益光谱与理论预测进行对比，以分离出三激子诱导的增益贡献。
• 应用非平衡格林函数方法，对二维系统中的多体效应进行建模。
• 通过将实验数据拟合至理论增益模型，确定光学增益的阈值激发密度。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可在激发密度显著低于莫特转变密度的 MoTe₂ 中实现光学增益？
• RQ2 在低激发条件下，二维 MoTe₂ 中主导光学增益的激子复合物是什么？
• RQ3 在无自由载流子生成的情况下，三激子如何贡献于光学增益？
• RQ4 多体相互作用在低载流子密度下实现增益的过程中起何作用？
• RQ5 三激子介导的增益是否可在超低泵浦水平下支持二维材料中的激光？

主要发现

• 在远低于莫特转变阈值的激发密度下观测到 MoTe₂ 中的光学增益，与传统认为需自由载流子的假设相矛盾。
• 主导增益机制归因于带电激子（三激子），其在低载流子密度下仍保持稳定且具有活性。
• 理论建模证实三激子态对增益光谱有显著贡献，峰值增益系数超过 100 cm⁻¹。
• 增益光谱随激发密度增加而发生红移，与三激子形成及屏蔽效应一致。
• 系统在临界激发密度约 1×10¹² cm⁻² 处表现出增益的急剧开启，显示出类似阈值的行为。
• 结果表明，三激子介导的增益可实现极低泵浦水平下的激光，暗示其在纳米光子应用中具有高能效潜力。