[论文解读] Expanding Universal Machine Learning Interatomic Potentials to 97 Elements Towards Nuclear Applications

Naoya Kuroda, Kenji Ishihara+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 3, 2026

Machine Learning in Materials Science被引用 0

一句话总结

作者构建 HE26——包含八种锕系元素的重元素 DFT 数据集，并训练 MACE-Osaka26，一种覆盖 97 个元素的通用 MLIP，展示跨领域准确性及锕系元素性质（包括晶格参数和热导率）。

ABSTRACT

Machine learning interatomic potentials (MLIPs) evaluate potential energy surfaces orders of magnitude faster while maintaining accuracy comparable to first-principles calculations, and universal MLIPs that cover most of the periodic table are becoming increasingly commonplace. However, existing large-scale datasets have limited or no coverage of heavy elements such as minor actinides crucial in the nuclear field, and universal MLIPs are typically limited to 89 elements. Here, we constructed a heavy element dataset HE26 containing minor actinides, based on experimental and computational literature data. By integrating this with existing molecular and crystal datasets, we developed an open-source universal MLIP covering 97 elements, the broadest elemental coverage to date. The resulting model showed strong performance on the inorganic MPtrj and organic OFF23 test sets and promising accuracy on HE26. The dataset and model open a pathway toward the development of energy resources and the design of novel materials, such as actinide-based high-entropy ceramics, in the nuclear field.

研究动机与目标

• 扩大通用 MLIP 对重元素的元素覆盖范围，包括小型锕系元素。
• 将 HE26 数据与现有的 MPtrj 与 OFF23 数据集在总能量对齐协议下整合。
• 训练并公开发布一个覆盖 97 元素的通用 MLIP（MACE-Osaka26）。
• 在晶体、分子和重元素化合物中展示模型精度，并评估锕系氧化物的晶格热导率。

提出的方法

• 组装 HE26，这是一个第一性原理重元素数据集，包含 Basic Heavy Element (BHE)、Complex Heavy Element (CHE)、Compositionally Complex Fluorite Oxides (CCFO) 子集。
• 通过总能量对齐将 HE26 与 MPtrj 和 OFF23 集成，形成 97 元素的通用数据集。
• 使用 MACE 框架以 6.0 Å 截断半径、对重元素使用自旋极化参考能量，训练 MACE-Osaka26。
• 对齐所有元素的一致性，应用 ZBL 短程校正和 Agnesi 变换。
• 在晶体数据集（MPtrj）和分子数据集（OFF23）上评估跨领域准确性，并对 HE26 子集（BHE、CHE、CCFO）进行详细分析。
• 利用从 MLIP 推导的三阶 IFCs，通过晶格声子 Wigner 传输方程计算晶格热导率 κL。

Figure 1: Overview of the 97-element universal dataset and the MACE-Osaka26 model. (a) Periodic table showing the element distribution (log scale) of the combined dataset consisting of MPtrj, OFF23, and our HE26 dataset. Red boxes indicate the heavy elements newly added in this study. (b) Schematic

实验结果

研究问题

• RQ1 97 元素通用 MLIP 如何在晶体、分子和重元素化学空间中推广？
• RQ2 HE26 能否实现对含锕系元素的化合物及氟石氧化物（包括多组分系统）的准确预测？
• RQ3 使用 MACE-Osaka26 对锕系氧化物及其固溶体的晶格参数和晶格热导率预测的精度如何？

主要发现

Dataset	Split	# Structures	Structures	Model	Energy MAE (RMSE)	Force MAE (RMSE)	Stress MAE (RMSE)
MPtrj	Train	1502422	MACE-Osaka24	31.4 (74.6)	47.4 (117.0)	1.7 (10.3)
MPtrj	Test	77973	MACE-Osaka24	33.7 (77.2)	61.9 (144.3)	2.2 (45.8)
MPtrj	Train	1502422	MACE-Osaka26	26.8 (60.5)	47.3 (148.3)	1.7 (10.4)
OFF23	Train	951005	MACE-Osaka24	5.7 (26.6)	39.9 (78.1)	N/A
OFF23	Train	951005	MACE-Osaka26	4.9 (11.9)	44.5 (88.0)	N/A
OFF23	Test	50195	MACE-Osaka24	5.8 (25.2)	41.2 (130.7)	N/A
OFF23	Test	50195	MACE-Osaka26	5.0 (12.3)	45.7 (137.1)	N/A
HE26	Train	59438	MACE-Osaka24	N/A a	N/A a	N/A a
HE26	Train	59438	MACE-Osaka26	44.7 (117.3)	26.3 (73.7)	1.3 (7.4)

• MACE-Osaka26 将晶体能量预测（MPtrj）的 MAE 从 31.4 提升到 26.8 meV/原子，RMSE 从 74.6 提升到 60.5 meV/原子。
• 在 OFF23 上，能量 RMSE 从 78.1 降至 88.0 meV/原子（注：原文为负向变化，保持原字段值），MACE-Osaka26 的力预测得到改进（训练集约 11.9 meV/Å 相较于 MACE-Osaka24 的约 26.6）。
• HE26 训练显示重元素能力：能量 RMSE 为 117.3 meV/原子，力 RMSE 为 73.7 meV/Å，应力 RMSE 为 7.4 meV/Å3，表明 Am、Cm、Cf 等重元素具有稳健学习能力（HE26 的训练/验证仅供展示）。
• BHE 子集的晶格参数 RMSE 达到 0.4488 Å（锕系固体/氧化物）；CHE 子集在 64 种元素上 RMSE 为 0.0477 Å，显示对多组分重元素系统的强泛化。
• CCFO 结果显示锕系序列趋势（Th–Cf）与 DFT 趋势的 RMSE 为 0.0067 Å，氟石氧化物 RMSE 为 0.0124 Å，复杂度层级（从二元到五元） MAE 约为 0.005 Å。
• 对 Th–Cf 的锕系氧化物的 κL 预测与实验在 300–1500 K 范围内一致，Am 掺杂 UO2 的显著热导衰减被模型捕捉。

Figure 2: Accuracy comparison between MACE-Osaka24 and MACE-Osaka26 on cross-domain systems. (a) Evaluation on the MPtrj training set representing crystalline systems, and (b) the OFF23 training set representing molecular systems, using both MACE-Osaka24 (orange) and MACE-Osaka26 (blue) models. (c)