[论文解读] Experimental discovery of structure-property relationships in ferroelectric materials via active learning

Yongtao Liu, Kyle P. Kelley+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 13, 2021

Force Microscopy Techniques and Applications被引用 6

一句话总结

本文提出了一种主动学习框架，通过压电力显微镜（PFM）与机器学习相结合，自动化发现铁电材料中的结构-性能关系。该方法基于不确定性与预测置信度，迭代选择最优测量点，揭示了场开启与场关闭状态下滞回回线受不同机制支配的特性，展示了适用于多种光谱与成像技术的数据高效、物理信息驱动的发现工作流程。

ABSTRACT

Emergent functionalities of structural and topological defects in ferroelectric materials underpin an extremely broad spectrum of applications ranging from domain wall electronics to high dielectric and electromechanical responses. Many of these have been discovered and quantified via local scanning probe microscopy methods. However, the search for these functionalities has until now been based by either trial and error or using auxiliary information such as topography or domain wall structure to identify potential objects of interest based on the intuition of operator or preexisting hypotheses, with subsequent manual exploration. Here, we report the development and implementation of a machine learning framework that actively discovers relationships between local domain structure and polarization switching characteristics in ferroelectric materials encoded in the hysteresis loop. The latter and descriptors such as nucleation bias, coercive bias, hysteresis loop area, or more complex functionals of hysteresis loop shape and corresponding uncertainties are used to guide the discovery via automated piezoresponse force microscopy (PFM) and spectroscopy experiments. As such, this approach combines the power of machine learning methods to learn the correlative relationships between high dimensional data, and human-based physics insights encoded in the acquisition function. For ferroelectric, this automated workflow demonstrates that the discovery path and sampling points of on-field and off-field hysteresis loops are largely different, indicating the on-field and off-field hysteresis loops are dominated by different mechanisms. The proposed approach is universal and can be applied to a broad range of modern imaging and spectroscopy methods ranging from other scanning probe microscopy modalities to electron microscopy and chemical imaging.

研究动机与目标

• 为克服人工、基于直觉的铁电材料功能缺陷搜索方法的局限性。
• 开发一种自动化、基于机器学习的工作流程，以指导扫描探针显微镜中的实验采样。
• 识别并量化局部畴结构与极化开关特性之间的结构-性能关系。
• 区分铁电材料中场开启与场关闭滞回回线的潜在物理机制。
• 构建一个适用于PFM以外多种成像与光谱技术的通用框架。

提出的方法

• 该框架采用主动学习方法，结合贝叶斯优化的获取函数，以指导压电力显微镜（PFM）实验。
• 以滞回回线描述符（如面积、矫顽偏置、成核偏置及形状泛函）作为机器学习回归的目标。
• 通过代理模型的不确定性估计确定下一个最优采样位置，从而最小化冗余测量。
• 通过获取函数的设计，将人工参与的物理洞察融入流程，实现探索与利用之间的平衡。
• 基于模型预测执行迭代式PFM测量，并在每次新增数据点后重新训练模型。
• 该方法在铁电材料上得到验证，揭示了场开启与场关闭状态下滞回行为的差异性机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何利用主动学习从实验PFM数据中高效发现铁电材料的结构-性能关系？
• RQ2 铁电材料中场开启与场关闭滞回回线的区分性物理机制是什么？
• RQ3 在获取函数中引入物理信息先验，如何提升实验发现的效率与准确性？
• RQ4 机器学习在多大程度上可减少所需的PFM测量次数，同时保持预测置信度？
• RQ5 该框架能否推广至其他扫描探针显微镜与光谱技术？

主要发现

• 主动学习框架通过聚焦于样品中高不确定性、高信息量区域，显著减少了所需的PFM测量次数。
• 场开启与场关闭滞回回线受不同物理机制支配，这一结论由不同的采样路径与预测置信度模式所证实。
• 该方法成功识别出极化开关特性变异较高的区域，这些区域与局部畴结构及缺陷相关。
• 整合物理洞察的获取函数可实现更快收敛，并更准确地建模滞回回线描述符。
• 该框架展现出良好的泛化能力，具有在其他成像与光谱模态（如电子显微镜与化学成像）中应用的潜力。
• 该方法实现了无需依赖预设假设或操作者直觉的自动化、迭代式功能缺陷发现。