[论文解读] Experimental evidence for long-distance electrodynamic intermolecular forces

Mathias Lechelon, Yoann Meriguet+13 more|arXiv (Cornell University)|Feb 17, 2022

Biofield Effects and Biophysics参考文献 59被引用 45

一句话总结

本研究首次通过太赫兹光谱和荧光相关光谱法，提供了生物分子之间长程偶极-偶极电磁力（ED）的实验证据，展示了在R-被红素蛋白中由激光诱导的集体分子振荡激活的共振ED相互作用。这些力在高达1000 Å的距离内有效，且其频率偏移与分子间距离的立方成反比，表明存在选择性、长程吸引力，可能在拥挤的细胞环境中提升分子碰撞速率。

ABSTRACT

Both classical and quantum electrodynamics predict the existence of dipole-dipole long-range electrodynamic intermolecular forces; however, these have never been hitherto experimentally observed. The discovery of completely new and unanticipated forces acting between biomolecules could have considerable impact on our understanding of the dynamics and functioning of the molecular machines at work in living organisms. Here, using two independent experiments, on the basis of different physical effects detected by fluorescence correlation spectroscopy and terahertz spectroscopy, respectively, we demonstrate experimentally the activation of resonant electrodynamic intermolecular forces. This is an unprecedented experimental proof of principle of a physical phenomenon that, having been observed for biomacromolecules and with long-range action (up to 1000 Angstroms), could be of importance for biology. In addition to thermal fluctuations that drive molecular motion randomly, these resonant (and thus selective) electrodynamic forces may contribute to molecular encounters in the crowded cellular space.

研究动机与目标

• 通过经典和量子电动力学理论预测但此前从未观测到的长程电磁（ED）分子间作用力进行实验检测。
• 研究蛋白质中非平衡态集体振荡是否能激活具有长程作用的共振ED力。
• 检验该假设：此类ED力可在拥挤的细胞环境中超越随机扩散，增强分子缔合速率。
• 通过开发两种新型近场太赫兹传感装置，克服在水性、离子溶液中检测太赫兹信号的技术挑战。
• 通过两种独立实验技术——太赫兹光谱法和荧光相关光谱法（FCS）——验证ED力的存在。

提出的方法

• 选用R-被红素（R-PE）作为模型蛋白体系，利用488 nm蓝光激发，诱导非平衡态集体偶极振荡。
• 采用两种不同的太赫兹光谱装置：基于整流天线的传感器（0.07–0.11 THz）和微线探针传感器（0.25–0.37 THz），两者均设计用于检测水性、盐性溶液中的微弱太赫兹信号。
• 应用比尔-朗伯归一化方法，通过减去缓冲液和未照射对照组，分离出激光激发蛋白的吸光度。
• 利用荧光相关光谱法（FCS）测量扩散系数随蛋白浓度和激光功率的变化。
• 采用Savitsky–Golay平滑法（15点窗口，二阶多项式）和时间依赖的峰值振幅追踪法分析共振频率。
• 使用Smoluchowski-Debye公式建模由于吸引力ED势能U(r) < 0导致的缔合速率增强。

实验结果

研究问题

• RQ1 在生理条件下，是否能实验观测到生物大分子之间长程电磁偶极-偶极力？
• RQ2 蛋白质中激光诱导的集体分子振荡是否能激活具有可测量频率偏移的共振ED相互作用？
• RQ3 集体振荡的频率偏移是否如电磁理论预测的那样，与分子间距离的立方成反比？
• RQ4 尽管水的吸收很强，太赫兹光谱法是否仍能检测到水性、离子溶液中的这些力？
• RQ5 通过FCS测得的蛋白扩散系数变化是否与在特定浓度和激发功率下ED相互作用的出现相关？

主要发现

• 在R-PE蛋白中观测到集体分子振荡的频率偏移，其与分子间距离的立方成反比，与长程偶极-偶极电磁相互作用一致。
• 该频率偏移在多个蛋白浓度（750 nM至60,000 nM）和激光功率下均得到实验验证，且明显依赖于激发强度。
• FCS数据中观察到一种分布聚集转变，表明在高浓度和高激光功率下长程吸引力开始起作用，扩散系数显著降低。
• 激发蛋白的归一化吸光度在60分钟内表现出峰值振幅的时间依赖性增加，表明ED相互作用被持续激活。
• 基于整流天线的装置在0.07–0.11 THz范围内检测到单一吸收峰，而微线探针装置在0.25–0.37 THz频带内揭示了随时间演化的共振，两者均与ED力激活一致。
• 根据Smoluchowski-Debye公式建模的ED力导致的缔合速率增强超过纯扩散速率（k∗a > ka），表明在分子碰撞中存在可测量的动力学优势。