[论文解读] Exploration of all-3d Heusler alloys for permanent magnets: an ab initio based high-throughput study

Madhura Marathe, Heike C. Herper|arXiv (Cornell University)|Dec 15, 2022

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用 5

一句话总结

本研究通过从头算高通量筛选与密度泛函理论，从所有3d族的Heusler合金中识别出Fe₂NiZn、Fe₂NiTi和Ni₂CoFe为有前景的无稀土永磁材料候选。这些材料表现出高达1.23 MJ/m³的强面外磁晶各向异性，且居里温度比室温高出200 K以上，各向异性可通过应变工程实现调控。

ABSTRACT

Heusler alloys have attracted interest in various fields of functional materials since their properties can quite easily be tuned by composition. Here, we have investigated the relatively new class of all-3d Heusler alloys in view of its potential as permanent magnets. To identify suitable candidates, we performed a high-throughput study using an electronic structure database to search for X$_2$YZ-type Heusler systems with tetragonal symmetry and high magnetization. For the alloys which passed our selection filters, we have used a combination of density functional theory calculations and spin dynamics modelling to investigate their magnetic properties including the magnetocrystalline anisotropy energy and exchange interactions. The candidates which fulfilled all the search criteria served as input for the investigation of the temperature dependence of the magnetization and determination of Curie temperature. Based on our results, we suggest that Fe$_2$NiZn, Fe$_2$NiTi and Ni$_2$CoFe are potential candidates for permanent magnets with large out-of-plane magnetic anisotropy (1.23, 0.97 and 0.82 MJ/m$^3$ respectively) and high Curie temperatures lying more than 200 K above the room temperature. We further show that the magnitude and direction of anisotropy is very sensitive to the strain by calculating the values of anisotropy energy for several tetragonal phases. Thus, application of strain can be used to tune the anisotropy in these compounds.

研究动机与目标

• 在所有3d族Heusler合金中识别出具有高磁化强度和大磁晶各向异性能的可行无稀土永磁材料候选。
• 利用高通量电子结构数据库筛选，评估立方相Heusler化合物的稳定性和磁性性质。
• 利用蒙特卡罗模拟研究磁化强度和居里温度的温度依赖性。
• 评估应变和位点无序对磁晶各向异性的影响，以实现薄膜应用中的可调性。
• 确定这些材料是否满足永磁材料的关键标准：高居里温度、大的面外各向异性能以及结构稳定性。

提出的方法

• 利用AFLOW电子结构数据库开展高通量搜索，识别具有四角对称性及高磁矩的X₂YZ型所有3d族Heusler合金。
• 应用密度泛函理论（DFT）计算选定候选材料的磁晶各向异性能（MAE）和交换相互作用。
• 采用自旋动力学和蒙特卡罗模拟模拟温度依赖的磁化强度，并确定居里温度。
• 在不同四角畸变（c/a比值）下进行应变依赖的MAE计算，以评估各向异性的可调性。
• 通过标准和反式Heusler相，评估Fe/Ni位点无序对MAE的影响。
• 识别出晶格匹配的基底（如GaAs、Cu），以实现外延薄膜生长，稳定所需的四角相。

实验结果

研究问题

• RQ1 哪些所有3d族Heusler合金具备足够的磁晶各向异性能和居里温度，可作为永磁材料候选？
• RQ2 施加应变如何影响这些材料中磁晶各向异性能的大小和方向？
• RQ3 Fe与Ni之间的位点无序在多大程度上影响磁晶各向异性能？
• RQ4 通过外延应变进行结构调制时，这些材料能否保持面外磁各向异性？
• RQ5 是否存在可行的路径，通过使用晶格匹配的基底实现这些合金的薄膜生长，以稳定所需的四角相？

主要发现

• Fe₂NiZn、Fe₂NiTi和Ni₂CoFe被确定为最佳候选材料，其面外磁晶各向异性能分别为1.23、0.97和0.82 MJ/m³。
• 所有三种候选材料的居里温度均比室温高出200 K以上，确保在工作条件下具有热稳定性。
• 应变工程显著调节各向异性：对于Fe₂NiZn，在c/a = 1.1–1.5范围内可实现大于1 MJ/m³的正MAE，表明具有强可调性。
• Fe与Ni之间的位点无序对MAE影响极小，表明其对非化学计量生长条件具有鲁棒性。
• Fe₂NiZn和Fe₂NiTi的能量景观相对平坦，表明应变可稳定具有高各向异性的四角相。
• Fe₂CoV和Fe₂CoTi具有高居里温度和大的MAE，但磁各向异性为面内易轴，表明可通过掺杂或合金化实现重取向。