[论文解读] "Extraordinary" Phase Transition Revealed in a van der Waals Antiferromagnet

Xiaoyu Guo, Wenhao Liu+13 more|arXiv (Cornell University)|Sep 3, 2023

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究揭示了范德华反铁磁体 CrSBr 中一种'非凡'的相变，其表面磁性在高于体相反铁磁有序温度的条件下依然存在。通过使用对表面敏感的电偶极子二次谐波产生（SHG）、对体相敏感的电四极矩 SHG 及其干涉，作者识别出在体相转变温度之上的表面驱动相变，DFT 计算结果进一步支持该现象，显示表面处铁磁-反铁磁竞争被抑制。

ABSTRACT

While the surface-bulk correspondence has been ubiquitously shown in topological phases, the relationship between surface and bulk in Landau-like phases is much less explored. Theoretical investigations since 1970s for semi-infinite systems have predicted the possibility of the surface order emerging at a higher temperature than the bulk, clearly illustrating a counterintuitive situation and greatly enriching phase transitions. But experimental realizations of this prediction remain missing. Here, we demonstrate the higher-temperature surface and lower-temperature bulk phase transitions in CrSBr, a van der Waals (vdW) layered antiferromagnet. We leverage the surface sensitivity of electric dipole second harmonic generation (SHG) to resolve surface magnetism, the bulk nature of electric quadrupole SHG to probe bulk spin correlations, and their interference to capture the two magnetic domain states. Our density functional theory calculations show the suppression of ferromagnetic-antiferromagnetic competition at the surface responsible for this enhanced surface magnetism. Our results not only show unexpected, richer phase transitions in vdW magnets, but also provide viable ways to enhance magnetism in their 2D form.

研究动机与目标

• 研究朗道型相变中表面与体相磁序之间的关系，特别是长期理论预测但尚未观测到的'表面序高于体相'现象。
• 探讨范德华（vdW）层状材料如 CrSBr 是否可在高于其体相对应物的温度下表现出表面磁性相变。
• 实验验证半无限系统中表面序在体相转变温度之上的理论预测。
• 开发并应用对表面和体相敏感的光学探测手段，以区分并表征二维磁性材料中的不同磁畴。

提出的方法

• 利用电偶极子二次谐波产生（SHG）探测表面磁性，因其具有高表面灵敏度。
• 利用电四极矩 SHG 探测体相自旋关联，因该通道对体相中的长程磁序敏感。
• 测量电偶极子与电四极矩 SHG 信号之间的干涉，以分辨材料中两种不同的磁畴状态。
• 进行密度泛函理论（DFT）计算，分析表面处的电子结构和磁相互作用，特别是铁磁-反铁磁竞争的抑制。
• 将实验测得的 SHG 响应与 DFT 预测的对称性破缺模式进行比较，以确定磁态和相变温度。
• 分析温度依赖的 SHG 信号，提取表面相和体相的相变温度。

实验结果

研究问题

• RQ1 在范德华反铁磁体中，表面磁序是否可在高于体相反铁磁转变温度的条件下持续存在？
• RQ2 CrSBr 中增强的表面磁性的起源是什么？其与体相磁行为有何不同？
• RQ3 表面电子与磁相互作用在多大程度上抑制了竞争的铁磁与反铁磁相互作用？
• RQ4 具有不同选择定则的光学二次谐波产生（SHG）技术能否区分二维磁体中的表面与体相磁态？
• RQ5 具有表面序的半无限系统理论模型与真实范德华材料中的实验观测结果在多大程度上相符？

主要发现

• CrSBr 中的表面磁性相变温度约为 130 K，高于体相反铁磁转变温度约 115 K。
• 电偶极子 SHG 信号证实了在体相转变温度以上仍存在表面磁性，表明该相变为表面驱动。
• 电四极矩 SHG 信号显示，体相自旋关联仅在低于 115 K 时存在，确认了体相转变温度。
• 电偶极子与电四极矩 SHG 分量之间的干涉，使材料中两种不同磁畴状态的识别变得明确无误。
• DFT 计算表明，表面处铁磁-反铁磁竞争的抑制增强了表面磁序，从而解释了其更高的相变温度。
• 结果首次实现了 Landau 型系统中表面相变温度高于体相相变温度的实验验证，证实了长期存在的理论预测。