[论文解读] Field-induced intertwined orders in 3D Mott-Kitaev honeycomb $β$-Li2IrO3

Alejandro Ruiz, Alex Frañó+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 7, 2017

Advanced Condensed Matter Physics被引用 23

一句话总结

本研究证明，在3D Mott-Kitaev蜂窝结构β-Li2IrO3的b轴方向施加微小磁场，可诱导一种场驱动的、非热力学的、相互交织的序，通过打破近简并量子相的平衡，稳定一种之字形自旋结构。关键结果表明，2.8 T的磁场抑制了非公度螺旋序，并稳定了一种残余态，揭示出Kitaev交换作用占主导地位，K ≈ -11.8 meV - 2.3J，表明量子简并被精细调控。

ABSTRACT

Honeycomb iridates are thought to have strongly spin-anisotropic exchange interactions that could lead to an extraordinary state of matter known as the Kitaev quantum spin liquid. The realization of this state requires almost perfectly frustrated interactions between the magnetic Ir$^{4+}$ ions, but small imbalances in energy make other ordered states more favorable. Indeed, the closeness in energy of these ordered states is itself a signature of the intrinsic frustration in the system. In this work, we illustrate that small magnetic fields can be employed to drive the frustrated quantum magnet $β-$Li$_2$IrO$_3$,between different broken symmetry states, but without causing a true thermodynamic phase transition. This field-induced broken symmetry phase has all the signatures of a thermodynamic order parameter, but it is never truly formed in zero field. Rather, it is summoned when the scales of frustration are appropriately tipped, intertwined with other nearby quantum states.

研究动机与目标

• 研究磁质在受挫的3D Mott-Kitaev蜂窝结构β-Li2IrO3中调控竞争量子相的作用。
• 确定磁场诱导序是否源于内在量子简并，还是热力学相变。
• 通过分析非公度螺旋序与残余有序态之间的能量平衡，量化Kitaev与Heisenberg相互作用的相对强度。
• 确立近简并的对称性破缺态的存在，作为3D铱酸盐体系中潜在Kitaev物理的特征。
• 探讨Fddd空间群的晶格对称性与超蜂窝铱酸盐中涌现自旋序之间的相互作用。

提出的方法

• 通过气相输运法合成β-Li2IrO3单晶，并利用沿b轴方向施加磁场下的比热和磁化率测量进行表征。
• 在最高60 K的温度下进行热力学测量（Cp和M(H)），在H* ≈ 2.8 T处观察到磁化率的拐点，以及在T_I = 38 K处出现的热容三角形异常，表明磁场调控的相变。
• 采用K-J-I_c哈密顿量模型，结合外场的Zeeman耦合，对非公度螺旋序（Ψ_I）和磁场诱导的残余序（Ψ_V）进行平均场分析。
• 推导出残余序的能量表达式为E_V = -0.047H(T)Ψ_V + (0.292J + 0.125K)Ψ_V²，从而实现与非公度螺旋序能量E_I ≈ -1.6 meV的定量比较。
• 利用Fddd空间群（编号70）的对称性分析，识别旋转、反演和滑移操作，其原点位于c-键或d-键中点，以理解自旋-晶格锁定机制。
• 应用Kitaev-Heisenberg模型，取g = 2且θ = tan⁻¹(1/√2) ≈ 0.2π，描述残余态中自旋取向被锁定于b±a晶格方向。

实验结果

研究问题

• RQ1 在β-Li2IrO3中，微小磁场是否可在不触发真正相变的情况下诱导一种非热力学的、场驱动的序？
• RQ2 β-Li2IrO3中磁场诱导序的本质是什么？它与Kitaev自旋液体候选体的内在量子简并有何关联？
• RQ3 Kitaev（K）与Heisenberg（J）交换相互作用的相对强度如何影响该3D蜂窝铱酸盐中竞争自旋序的稳定性？
• RQ4 所观测到的磁场调控相变在多大程度上反映了残余向列序？其如何通过晶格对称性与自旋-轨道耦合实现稳定？
• RQ5 为抑制非公度螺旋序而形成磁场诱导的之字形类似态，其能量代价是多少？这对β-Li2IrO3中Kitaev主导作用意味着什么？

主要发现

• 沿b轴施加2.8 T的磁场可抑制非公度螺旋序（T_I = 38 K），并稳定一种磁场诱导的、非热力学的、相互交织的序，其具有残余向列态的特征。
• 磁场诱导的残余序（Ψ_V）的能量在Ψ_V = 1时最小化，表明磁矩沿b±a方向被强烈场驱动锁定，形成稳定的自旋态。
• Kitaev相互作用被确定为强于Heisenberg交换作用，约束条件为K ≈ -11.8 meV - 2.3J，表明K的绝对值远大于J。
• 非公度螺旋序与残余序的近简并性，通过仅在2.8 T时出现的磁场诱导相变得以揭示，证实β-Li2IrO3中存在强烈的量子简并。
• Fddd空间群的对称性——包括旋转、反演和滑移面——支持序参量Ψ_V与b±a方向的自旋-晶格锁定，与观测到的磁场响应一致。
• 尽管存在明显的热力学特征（异常的Cp和M(H)行为），但未观测到真正的热力学相变，证实磁场诱导序为亚稳态、磁场调控的、相互交织的态，而非传统相变。