[论文解读] Filling-Enforced Obstructed Atomic Insulators

Yuanfeng Xu, Luis Elcoro+7 more|arXiv (Cornell University)|Jun 17, 2021

History and advancements in chemistry被引用 21

一句话总结

本文引入了填充强制阻塞原子绝缘体（feOAIs），这是一类仅通过电子数和Wyckoff位置即可确定其阻塞性质的拓扑 trivial 绝缘体，无需进行从头计算。作者推导了所有1651个Shubnikov空间群中feOAIs的必要与充分条件，并通过高通量搜索识别出638种独特的材料作为顺磁性feOAIs，其中475种表现出间接带隙和由于电荷中心非局域化而产生的金属表面态。

ABSTRACT

Topological band theory has achieved great success in the high-throughput search for topological band structures both in paramagnetic and magnetic crystal materials. However, a significant proportion of materials are topologically trivial insulators at the Fermi level. In this paper, we show that, remarkably, for a subset of the topologically trivial insulators, knowing only their electron number and the Wyckoff positions of the atoms we can separate them into two groups: the obstructed atomic insulator (OAI) and the atomic insulator (AI). The interesting group, the OAI, have a center of charge not localized on the atoms. Using the theory of topological quantum chemistry, in this work we first derive the necessary and sufficient conditions for a topologically trivial insulator to be a filling enforced obstructed atomic insulator (feOAI) in the 1651 Shubnikov space groups. Remarkably, the filling enforced criteria enable the identification of obstructed atomic bands without knowing the representations of the band structures. Hence, no ab-initio calculations are needed for the filling enforced criteria, although they are needed to obtain the band gaps. With the help of the Topological Quantum Chemistry website, we have performed a high-throughput search for feOAIs and have found that 957 ICSD entries (638 unique materials) are paramagnetic feOAIs, among which 738 (475) materials have an indirect gap. The metallic obstructed surface states of feOAIs are also showcased by several material examples.

研究动机与目标

• 基于电子数和Wyckoff位置，识别一类仅由这些参数决定的拓扑 trivial 绝缘体，即阻塞原子绝缘体（OAIs）。
• 推导所有1651个Shubnikov空间群中，拓扑 trivial 绝缘体成为填充强制阻塞原子绝缘体（feOAI）的必要与充分条件。
• 通过仅利用对称性和电子计数，实现无需从头计算能带结构的feOAIs高通量识别。
• 通过材料实例展示feOAIs中存在金属阻塞表面态。

提出的方法

• 作者使用拓扑量子化学（TQC）通过对称性数据向量及其分解为初等能带表示（EBRs）对能带结构进行分类。
• 他们将feOAIs定义为：电子数和占据的Wyckoff位置强制形成一种非平凡能带结构，该结构无法表示为占据位点上原子轨道的和。
• 该方法依赖于识别能带结构的对称性数据向量是否无法表示为从占据Wyckoff位置诱导出的EBRs的非负整数组合，从而表明存在阻塞的Wannier电荷中心（OWCC）。
• 作者为全部1651个Shubnikov空间群推导了填充强制条件，明确了强制OAI态的电子数（Ne）。
• 他们利用拓扑量子化学数据库进行高通量搜索，通过电子数和Wyckoff位点占据情况进行筛选，以识别feOAIs。
• 通过代表性feOAI材料的能带结构计算分析金属表面态，证实了阻塞表面态的存在。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可以仅基于电子数和Wyckoff位置，在无需从头计算能带结构的情况下，将一个拓扑 trivial 绝缘体识别为阻塞原子绝缘体（OAI）？
• RQ2 在所有1651个Shubnikov空间群中，一个拓扑 trivial 绝缘体成为填充强制阻塞原子绝缘体（feOAI）的必要与充分条件是什么？
• RQ3 在ICSD数据库中，有多少种材料被预测为顺磁性feOAIs？其中具有间接带隙的材料占多大比例？
• RQ4 feOAIs是否由于电荷中心非局域化而表现出金属表面态？这一现象是否可通过能带结构计算得到确认？

主要发现

• 作者识别出957个ICSD条目（638种独特材料）为顺磁性填充强制阻塞原子绝缘体（feOAIs），其中738个（475种独特）材料具有间接带隙。
• feOAI条件仅由电子数（Ne）和Wyckoff位置占据决定，使得无需从头计算即可进行识别。
• 在638种独特feOAI材料中，有475种具有间接带隙，表明阻塞特性在相当大比例的候选材料中依然存在。
• 通过能带结构计算确认了feOAIs中金属阻塞表面态的存在，表明电荷中心未局域在原子位点上。
• 本研究为全部1651个Shubnikov空间群提供了完整的填充强制条件，实现了feOAIs的系统分类。
• 结果表明，feOAIs是一类具有非平凡电子响应的拓扑 trivial 绝缘体，其根本原因在于电荷中心位于未占据的Wyckoff位置上。