[论文解读] Fingerprinting Soft Materials: A Framework for Characterizing Nonlinear Viscoelasticity

Randy H. Ewoldt, Gareth H. McKinley+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 29, 2007

Cellular Mechanics and Interactions参考文献 34被引用 478

一句话总结

本文提出了一套全面的框架，用于通过大振幅振荡剪切（LAOS）测试量化软材料中的非线性黏弹性行为。通过傅里叶分解与切比雪夫分解分析应力响应，该框架定义了可物理解释的、同时衡量弹性与黏性非线性的物理量——如最小应变模量和大应变模量，以及应变硬化比与剪切增稠比——揭示了传统线性黏弹性方法所掩盖的周期内非线性行为。

ABSTRACT

We introduce a comprehensive scheme to physically quantify both viscous and elastic rheological nonlinearities simultaneously, using an imposed large amplitude oscillatory shear (LAOS) strain. The new framework naturally lends a physical interpretation to commonly reported Fourier coefficients of the nonlinear stress response. Additionally, we address the ambiguities inherent in the standard definitions of viscoelastic moduli when extended into the nonlinear regime, and define new measures which reveal behavior that is obscured by conventional techniques.

研究动机与目标

• 解决在大变形条件下软材料中弹性与黏性非线性性同时存在的、可物理解释的测量手段缺失的问题。
• 克服标准黏弹性模量在扩展至非线性区域时的模糊性。
• 开发一种低维、基于物理解释的表征工具，适用于复杂流体与软固体。
• 提供一种系统化方法，用于量化周期内非线性行为，如应变硬化与剪切稀化。
• 实现对材料更敏感的比较，并提升本构模型的验证能力。

提出的方法

• 施加正弦应变输入 γ(t) = γ₀sin(ωt) 的大振幅振荡剪切（LAOS），以诱导非线性响应。
• 通过应力响应的傅里叶级数分解提取奇次谐波系数 G′ₙ 和 G′′ₙ，从而分析非线性弹性和黏性行为。
• 定义新的物理量：弹性方面为 G′_M（最小应变模量）与 G′_L（大应变模量），黏性方面为 η′_M 与 η′_L。
• 引入应变硬化比 S = (G′_L − G′_M)/G′_L 与剪切增稠比 T = (η′_L − η′_M)/η′_L，以量化周期内非线性行为。
• 利用切比雪夫多项式分解，将高阶系数（如 e₃, v₃）与物理非线性行为关联。
• 将该框架应用于实验数据，包括长杆状胶束溶液与足部黏液，以展示其定量解释能力。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何实现对软材料中弹性与黏性非线性的同时量化，并具备物理解释性？
• RQ2 传统基于傅里叶的黏弹性模量（G′₁, G′′₁）在捕捉丰富非线性响应方面存在哪些局限性？
• RQ3 如何通过可测量、可解释的材料函数量化周期内非线性行为，如应变硬化与剪切稀化？
• RQ4 能否定义出在不同应变振幅与频率下保持一致、唯一且稳健的新流变测量参数？
• RQ5 这些新测量参数如何揭示标准一阶谐波分析所掩盖的材料行为？

主要发现

• 该框架成功揭示，足部黏液在大应变振幅下表现出周期内应变硬化（S > 0）与周期内剪切稀化（T < 0）。
• 最小应变模量 G′_M 随应变振幅增加而减小，表明在小应变下呈现软化行为。
• 大应变模量 G′_L 随应变振幅先减小后增大，表明存在复杂的非单调硬化响应。
• 最小应变率黏度 η′_M 随应变率增加而上升，而大应变率黏度 η′_L 在周期内下降，表明耗散行为随时间演变。
• 在高应变下，归一化三阶弹性系数 e₃/e₁ 呈正趋势，而黏性系数 v₃/v₁ 呈负趋势，证实了应变硬化与剪切稀化行为。
• 传统的一阶谐波测量（G′₁, η′₁）掩盖了丰富的非线性动力学，而新框架则揭示了此前隐藏的材料指纹。