[论文解读] Finite-size scaling under amorphous boundary conditions unveils cooperative rearrangement in glass-forming liquids

Andrea Cavagna, Tomás S. Grigera+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 18, 2010

Material Dynamics and Properties参考文献 3被引用 1

一句话总结

本研究表明，通过非晶边界条件下液滴的平衡时间测量得到的玻璃形成液体中的点-集相关长度，可识别出协同重排区域的尺寸。当考虑非晶态之间的表面张力涨落时，结果支持玻璃化转变的随机一级相变理论，为过冷液体中的协同动力学提供了直接证据。

ABSTRACT

Instituto de Biocomputacion y F´isica de Sistemas Complejos (BIFI), SpainThe growth of cooperatively rearranging regions was invoked long ago by Adam and Gibbs toexplain the slowing down of glass-forming liquids. The absence of experimental confirmations,though, turned them into one of the longest-sought chimeras in condensed matter physics. The lackof knowledge about the nature of the growing order complicates the definition of appropriate cor-relation functions. One option is the point-to-set correlation function, which shows that the spatialrule of amorphous boundaries grows when lowering the temperature. By measuring the equilibrationtime of a liquid droplet bounded by amorphous boundary conditions in a low temperature modelglass-former, we show that the point-to-set correlation length is naturally identified with the size ofthe cooperatively rearranging regions. The equilibration time increases with the size of the dropletand saturates to the bulk value when the droplet outgrows the point-to-set correlation length. Ourresults can be interpreted within the Random First Order theory of the glass transition, providedthat the surface tension between different amorphous states is allowed to fluctuate.

研究动机与目标

• 研究玻璃形成液体中协同重排区域的本质，这些区域是亚当-吉布斯玻璃化转变理论的核心。
• 确定点-集相关长度是否可通过模拟在操作上与这些区域的尺寸相关联。
• 检验随机一级相变理论在非晶边界条件下的模拟中的一致性。
• 阐明非晶态之间表面张力涨落在玻璃化转变机制中的作用。

提出的方法

• 对低温模型玻璃形成体进行模拟，其边界为非晶边界条件。
• 测量这些液滴的平衡时间随其尺寸的变化。
• 使用点-集相关函数探测系统中的空间关联。
• 通过分析平衡时间与液滴尺寸的标度关系，识别出点-集相关长度处的交叉转变。
• 将模拟结果与随机一级相变理论的预测进行比较，允许非晶态之间表面张力发生涨落。

实验结果

研究问题

• RQ1 点-集相关长度是否对应于玻璃形成液体中协同重排区域的特征尺寸？
• RQ2 在非晶边界条件下，液滴的平衡时间如何随液滴尺寸变化？
• RQ3 在何种液滴尺寸下，平衡时间趋于体相值？这对应于相关长度的何种含义？
• RQ4 当考虑非晶态之间表面张力涨落时，随机一级相变理论能否解释所观测到的标度行为？

主要发现

• 在非晶边界条件下，液滴的平衡时间随液滴尺寸增加而增长，当液滴尺寸超过点-集相关长度时趋于体相值。
• 点-集相关长度在操作上被识别为系统中协同重排区域的尺寸。
• 仅当允许非晶态之间表面张力涨落时，观测到的标度行为才与随机一级相变理论一致。
• 结果为玻璃形成液体中协同重排区域的存在及其有限尺寸提供了强有力的数值证据。