[论文解读] First-principles calculation of orbital Hall effect by Wannier interpolation: Role of orbital dependence of the anomalous position

Dongwook Go, Hyun‐Woo Lee+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 25, 2023

Surface and Thin Film PhenomenaPhysics and Astronomy被引用 3

一句话总结

本文表明，在动量空间中，规范依赖的位移修正——即异常位置——在使用Wannier插值进行第一性原理计算本征轨道霍尔效应（OHE）时起着关键作用。通过考虑轨道依赖的异常位置，本研究发现过渡金属（尤其是第X和XI族，如Cu、Ag、Au、Pd）的OHE电导率被预测为负值，与以往仅基于群速度假设为正的研究结果相矛盾。

ABSTRACT

The position operator in a Bloch representation acquires a gauge correction in the momentum space on top of the canonical position, which is called the anomalous position. We show that the anomalous position is generally orbital-dependent and thus plays a crucial role in the description of the intrinsic orbital Hall effect in terms of Wannier basis. We demonstrate this from the first-principles calculation of orbital Hall conductivities of transition metals by Wannier interpolation. Our results show that consistent treatment of the velocity operator by adding the additional term originating from the anomalous position predicts the orbital Hall conductivities different from those obtained by considering only the group velocity. We find the difference is crucial in several metals. For example, we predict the negative sign of the orbital Hall conductivities for elements in the groups X and XI such as Cu, Ag, Au, and Pd, for which the previous studies predicted the positive sign. Our work suggests the importance of consistently describing the spatial dependence of basis functions by first-principles methods as it is fundamentally missing in the tight-binding approximation.

研究动机与目标

• 解决第一性原理OHE计算中空间基函数依赖性处理不一致的问题。
• 研究源于Wannier函数之间偶极矩阵元的异常位置在本征轨道霍尔效应中的作用。
• 通过引入规范修正的速度算符，纠正长期以来仅认为群速度对OHE有贡献的假设。
• 解决过渡金属中OHE符号预测的差异，特别是第X和XI族元素。
• 证明紧束缚近似无法捕捉这种轨道依赖的修正，从而导致定量误差。

提出的方法

• 采用全势线性化球面波（FLAPW）方法的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算电子结构。
• 利用Wannier函数插值实现高分辨率k空间采样，以准确评估响应函数。
• 将异常位置作为k空间中位置算符的规范修正，其来源于基函数间的偶极矩阵元。
• 通过包含异常位置项的修正速度算符，利用Kubo公式计算轨道霍尔电导率。
• 对比有无异常位置修正的结果，以分离其对OHE大小和符号的影响。
• 系统分析从第IV族到第XI族的3d、4d和5d过渡金属，评估该效应的普适性。

实验结果

研究问题

• RQ1 轨道依赖的异常位置如何影响过渡金属中本征轨道霍尔电导率？
• RQ2 为何以往的理论研究均预测所有过渡金属的OHE符号为正？该假设是否成立？
• RQ3 包含异常位置修正后，OHE在3d、4d和5d过渡金属中的大小和符号将发生多大程度的改变？
• RQ4 Wannier插值方法如何实现第一性原理计算中异常位置的精确处理？
• RQ5 紧束缚近似为何无法捕捉此项修正的根本原因是什么？

主要发现

• 异常位置本质上具有轨道依赖性，源于Wannier函数之间的偶极矩阵元，是速度算符的非平凡修正。
• 引入异常位置修正后，OHE电导率与仅基于群速度计算的结果显著不同。
• 对于第X和XI族元素（如Cu、Ag、Au和Pd），本研究预测其轨道霍尔电导率为负值，与以往假设的正值相反。
• 该修正在4d和5d过渡金属中最为显著，其中异常位置的轨道依赖性强烈影响OHE响应。
• Pd（σ_OH = -1870）和Au（σ_OH = -1020）的OHE符号反转归因于异常位置的轨道特异性，而不仅仅是自旋-轨道耦合。
• 结果表明，紧束缚近似从根本上忽略了此项修正，导致OHE预测中存在系统性误差。