[论文解读] First-principles calculations of exchange interactions, spin waves, and temperature dependence of magnetization in inverse-Heusler-based spin gapless semiconductors

Adam Jakobsson, Phivos Mavropoulos+5 more|arXiv (Cornell University)|May 14, 2015

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用 6

一句话总结

本研究采用从头算计算与冻结自旋波方法，研究了反-Heusler基自旋隙半导体（SGS）中的交换相互作用、自旋波性质及温度依赖磁化行为。结果表明，短程交换相互作用占主导地位，导致居里温度较高（在Mn₂CoAl中最高达1134 K），计算得到的磁化强度与居里温度与实验值高度一致，证实其在室温自旋电子学应用中的潜力。

ABSTRACT

Employing first principles electronic structure calculations in conjunction with the frozen-magnon method we calculate exchange interactions, spin-wave dispersion, and spin-wave stiffness constants in inverse-Heusler-based spin gapless semiconductor (SGS) compounds Mn$_2$CoAl, Ti$_2$MnAl, Cr$_2$ZnSi, Ti$_2$CoSi and Ti$_2$VAs. We find that their magnetic behavior is similar to the half-metallic ferromagnetic full-Heusler alloys, i.e., the intersublattice exchange interactions play an essential role in the formation of the magnetic ground state and in determining the Curie temperature, $T_\mathrm{c}$. All compounds, except Ti$_2$CoSi possess a ferrimagnetic ground state. Due to the finite energy gap in one spin channel, the exchange interactions decay sharply with the distance, and hence magnetism of these SGSs can be described considering only nearest and next-nearest neighbor exchange interactions. The calculated spin-wave dispersion curves are typical for ferrimagnets and ferromagnets. The spin-wave stiffness constants turn out to be larger than those of the elementary 3$d$-ferromagnets. Calculated exchange parameters are used as input to determine the temperature dependence of the magnetization and $T_\mathrm{c}$ of the SGSs. We find that the $T_\mathrm{c}$ of all compounds is much above the room temperature. The calculated magnetization curve for Mn$_2$CoAl as well as the Curie temperature are in very good agreement with available experimental data. The present study is expected to pave the way for a deeper understanding of the magnetic properties of the inverse-Heusler-based SGSs and enhance the interest in these materials for application in spintronic and magnetoelectronic devices.

研究动机与目标

• 理解反-Heusler基自旋隙半导体（SGS）中磁性起源与交换相互作用的机制，此类材料在一个自旋通道中表现出近零带隙。
• 确定亚晶格间交换相互作用在稳定磁性基态及设定居里温度（Tc）中的作用。
• 评估磁化强度的温度依赖性，并基于计算得到的交换参数预测Tc。
• 根据其磁性与电子性质，评估这些SGS在室温自旋电子学应用中的潜力。
• 将理论预测与现有实验数据（特别是Mn₂CoAl）进行比较，以验证计算方法的可靠性。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）框架下的第一性原理电子结构计算，计算五种SGS化合物的电子与磁性性质。
• 应用冻结自旋波方法，精确测定磁性原子间的交换相互作用参数。
• 将计算得到的交换参数作为输入，用于平均场近似（MFA）与蒙特卡罗模拟，以计算磁化强度的温度依赖性。
• 从冻结自旋波方法获得的自旋波色散关系中提取自旋波刚度常数。
• 分析交换相互作用随距离的衰减行为，以评估最近邻与次近邻相互作用的重要性。
• 将理论预测的Tc值与体材料及薄膜样品的实验数据进行比较，以验证预测结果。

实验结果

研究问题

• RQ1 反-Heusler基SGS中的交换相互作用性质与作用范围如何？哪些原子对主导了磁性耦合？
• RQ2 这些SGS中的自旋波色散关系与刚度常数与传统3d过渡族金属铁磁体相比有何异同？
• RQ3 每种SGS化合物的预测居里温度（Tc）是多少？与实验测量值相比如何？
• RQ4 尽管短程相互作用占主导，为何Tc与局域磁矩之和之间不存在线性相关性？
• RQ5 计算得到的磁化曲线与Tc值在多大程度上与实验数据一致，特别是对于Mn₂CoAl？

主要发现

• 除Ti₂CoSi外，所有研究的反-Heusler基SGS均呈现亚铁磁基态，且亚晶格间交换相互作用在磁有序中起主导作用。
• 由于一个自旋通道中存在有限能隙，交换相互作用随距离迅速衰减，因此仅需考虑最近邻与次近邻相互作用即可实现精确建模。
• 自旋波刚度常数显著高于典型3d铁磁体，表明具有强磁各向异性和稳定的自旋波模式。
• 所有化合物的居里温度（Tc）均高于室温，其中Mn₂CoAl的预测值为1134 K（MFA）与770 K（蒙特卡罗），与实验值720 K高度一致。
• Mn₂CoAl的计算磁化曲线与实验数据高度吻合，验证了理论框架的可靠性与预测能力。
• 尽管局域磁矩之和较低，Cr₂ZnSi的预测Tc最高（MFA下为1134 K），表明短程交换相互作用与轨道波函数重叠比磁矩大小对Tc的影响更为关键。