[论文解读] First-principles Studies on Structural, Electronic, Optical and Mechanical Properties of Inorganic CS2NaTlX6 (X = F, Cl, Br) Double Halide Perovskites

Mohammed Mehedi Hasan, Md Nazmul Hasan+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 4, 2023

Perovskite Materials and Applications被引用 9

一句话总结

对 Cs2NaTlX6（X = F, Cl, Br）双卤化物钙钛矿的第一性原理研究，详细给出结构、电子、光学和力学性质。

ABSTRACT

The structural, electrical, optical, and mechanical characteristics of the lead-free halide double perovskites Cs2NaTlX6 X = F, Cl, Br are calculated by utilizing PBE functional within generalized gradient approximation GGA under the context of density functional theory DFT.The structural properties such as lattice parameter, cell volume, total energy, bulk modulus, pressure derivative, and tolerance factor are computed at equilibrium.The electronic density of states reveals the semiconducting nature of the compound and the band structure exhibits the nature of the band gap to be direct.HSE06 functional is introduced to correct the underestimated band gap as obtained in the GGA-PBE functional.The real and imaginary components of the dielectric function, absorption coefficient, energy loss function, reflectivity, refractive index, and extinction coefficient are analyzed and explained by electronic structures.

研究动机与目标

• 推动对具有潜在光电子应用的无铅双钙钛矿的探索。
• 在DFT-GGA (PBE) 下确定结构参数和力学性质。
• 评估电子带结构和光学响应以评估其在器件中的适用性。
• 使用更高层次的泛函 (HSE06) 对带隙进行修正。
• 表征介电相关特性，如介电函数及相关光学常数。

提出的方法

• 使用 PBE-GGA 计算晶格参数、晶胞体积、总能、体积模量、压强导数和容忍因子。
• 分析电子态密度和带结构以确定半导体性质和直接带隙。
• 应用 HSE06 泛函纠正 PBE-GGA 的带隙低估。
• 计算介电函数的实部和虚部、吸收系数、能量损失、反射率、折射率和消光系数。
• 结合 Cs2NaTlX6（X = F, Cl, Br）的电子结构解释光学性质。
• 讨论材料在结构、电子、光学和力学行为方面的含义。

实验结果

研究问题

• RQ1 Cs2NaTlX6（X = F, Cl, Br）在 PBE-GGA 预测下的结构和力学性质（晶格参数、体积模量等）是多少？
• RQ2 这些组分的电子性质（半导体性、带隙类型和大小）以及带隙是否为直接？
• RQ3 光学性质（介电函数、吸收、反射率、折射率）与电子结构之间的关系如何？
• RQ4 HSE06 在多大程度上纠正了这些材料的 PBE-GGA 带隙？
• RQ5 基于计算性质，这些无机双卤化物钙钛矿是否具有光电子应用潜力？

主要发现

• 在 PBE-GGA 下，Cs2NaTlX6（X = F, Cl, Br）被预测为直接带隙半导体。
• 采用 HSE06 纠正 PBE-GGA 的带隙低估。
• 在电子结构的基础上分析介电函数、吸收、能量损失、反射率、折射率和消光系数。
• 计算并讨论晶格参数、晶胞体积、总能、体积模量和压强导数等结构性质，并置于双钙钛矿框架的背景中。
• 本研究提供对无铅 Cs2NaTlX6 双卤化物钙钛矿的全面第一性原理表征，具有潜在光电子应用价值。