[论文解读] First-principles study of exchange interactions and Curie temperatures of half-metallic ferrimagnetic full Heusler alloys Mn2VZ (Z=Al, Ge)

E. Şaşıoğlu, L. M. Sandratskii+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2005

Heusler alloys: electronic and magnetic properties参考文献 1被引用 5

一句话总结

本第一性原理研究采用含冻结磁振子方法的密度泛函理论，计算了半金属性亚铁磁性Mn2VZ（Z=Al，Ge）Heusler合金中的原子间交换相互作用及居里温度。结果表明，竞争的Mn–Mn交换相互作用几乎相互抵消，而强反铁磁性的Mn–V相互作用占主导地位，驱动Mn亚晶格的铁磁性，使Mn2VAl的居里温度达到638 K（与实验结果良好一致），并预测Mn2VGe的居里温度为413 K。

ABSTRACT

We report the parameter-free, density functional theory calculations of interatomic exchange interactions and Curie temperatures of half-metallic ferrimagnetic full Heusler alloys Mn2VZ (Z=Al, Ge). To calculate the interatomic exchange interactions we employ the frozen-magnon approach. The Curie temperatures are calculated within the mean-field approximation to the classical Heisenberg Hamiltonian by solving a matrix equation for a multi-sublattice system. Our calculations show that, although a large magnetic moment is carried by Mn atoms, competing ferromagnetic (inter sublattice) and antiferromagnetic (intra sublattice) Mn-Mn interactions in Mn2VAl almost cancel each other in the mean-field experienced by the Mn atoms. In Mn2VGe the leading Mn-Mn exchange interaction is antiferromagnetic. In both compounds the ferromagnetism of the Mn subsystem is favored by strong antiferromagnetic Mn-V interactions. The obtained value of the Curie temperature of Mn2VAl is in good agrement with experiment. For Mn2VGe there is no experimental information available and our calculation is a prediction.

研究动机与目标

• 理解半金属性亚铁磁性全Heusler合金Mn2VZ（Z=Al，Ge）中磁有序的起源。
• 确定原子间交换相互作用在稳定亚铁磁态中的作用。
• 采用无参数方法计算居里温度，并与实验数据进行比较。
• 预测尚未合成的Mn2VGe的居里温度。

提出的方法

• 采用广义梯度近似（GGA）处理交换-关联势的密度泛函理论（DFT）。
• 利用冻结磁振子方法计算原子间交换相互作用J(R,R')。
• 采用含平均场近似（MFA）的经典海森堡哈密顿量，求解多亚晶格体系中的居里温度。
• 通过求解涉及交换相互作用张量的矩阵方程，确定最大特征值，对应居里温度。
• 计算采用实验测得的晶格常数，并考虑Mn–Mn、V–V及Mn–V的晶内与晶间相互作用。
• 该方法可基于电子结构实现无参数的磁转变温度预测。

实验结果

研究问题

• RQ1 在Mn2VZ（Z=Al，Ge）中，Mn–Mn与Mn–V交换相互作用的性质及其相对强度如何？
• RQ2 为何Mn2VAl尽管Mn–Mn距离较短（倾向于反铁磁性）却表现出高居里温度？
• RQ3 竞争的Mn–Mn相互作用如何影响净交换场及Mn2VZ中的磁有序？
• RQ4 Mn2VGe的预测居里温度是多少？与Mn2VAl相比如何？
• RQ5 Mn–V相互作用在决定居里温度方面相对于Mn–Mn相互作用的主导程度如何？

主要发现

• 在Mn2VAl中，最近邻Mn–Mn交换相互作用为铁磁性，而次近邻相互作用为反铁磁性，导致净交换场强烈抵消。
• 在Mn2VGe中，主导的Mn–Mn相互作用为反铁磁性，但Mn亚晶格的铁磁有序由更强的反铁磁性Mn–V相互作用所稳定。
• 在Mn2VAl中，Mn–V交换相互作用强度是最近邻Mn–Mn相互作用的5倍；在Mn2VGe中则为20倍，使其成为磁有序的主导因素。
• Mn2VAl的居里温度计算值为638 K，与实验值760 K高度一致（偏差归因于样品中的无序）。
• 对于Mn2VGe，预测居里温度为413 K，当引入Mn–Mn相互作用后降低15%，表明其贡献虽小但不可忽略。
• V–V交换相互作用可忽略不计，可在磁模型中安全地忽略。