[论文解读] Flat band properties of twisted transition metal dichalcogenide homo- and heterobilayers of MoS$_2$, MoSe$_2$, WS$_2$ and WSe$_2$

Valerio Vitale, Kemal Atalar+2 more|arXiv (Cornell University)|Feb 5, 2021

2D Materials and Applications被引用 6

一句话总结

本研究利用经典力场和从第一性原理DFT参数化的紧束缚模型，研究了MoS2、MoSe2、WS2和WSe2的扭转过渡金属二硫属化物（TMD）同质与异质双层中的平带特性。结果表明，在小扭转角（θ < 4°）时，平带价带出现，同质双层中主要源自Γ点态，而异质双层的能带排序则取决于组分和扭转角，且在约1.5°时带宽可达到几meV。

ABSTRACT

Twisted bilayers of two-dimensional materials, such as twisted bilayer graphene, often feature flat electronic bands that enable the observation of electron correlation effects. In this work, we study the electronic structure of twisted transition metal dichalcogenide (TMD) homo- and heterobilayers that are obtained by combining MoS$_2$, WS$_2$, MoSe$_2$ and WSe$_2$ monolayers, and show how flat band properties depend on the chemical composition of the bilayer as well as its twist angle. We determine the relaxed atomic structure of the twisted bilayers using classical force fields and calculate the electronic band structure using a tight-binding model parametrized from first-principles density-functional theory. We find that the highest valence bands in these systems can derive either from $\\Gamma$-point or $K$/$K'$-point states of the constituent monolayers. For homobilayers, the two highest valence bands are composed of monolayer $\\Gamma$-point states, exhibit a graphene-like dispersion and become flat as the twist angle is reduced. The situation is more complicated for heterobilayers where the ordering of $\\Gamma$-derived and $K$/$K'$-derived states depends both on the material composition and also the twist angle. In all systems, qualitatively different band structures are obtained when atomic relaxations are neglected.

研究动机与目标

• 理解扭转TMD双层中平带特性如何依赖于化学组成和扭转角。
• 确定原子弛豫在塑造扭转TMD异质结构电子能带结构中的作用。
• 阐明在同质双层和异质双层中，平带是源于Γ点态还是K/K′点态。
• 为使用第一性原理参数化紧束缚模型的2D范德华异质结构中的平带工程提供可预测框架。

提出的方法

• 采用经典力场对扭转TMD双层的原子结构进行弛豫，考虑面内和面外形变。
• 使用从第一性原理DFT计算参数化的紧束缚模型计算包含自旋-轨道耦合的电子能带结构。
• 系统研究由MoS2、MoSe2、WS2和WSe2单层形成的全部3R堆叠的同质与异质双层。
• 分析能带色散和带宽随扭转角的变化，重点关注最高价带。
• 对比考虑与不考虑原子弛豫的结果，以分离结构效应对能带平坦度的影响。
• 计算层间跃迁积分（pz-pz、pz-dz2、dz2-pz）随层间距和扭转角的变化，实现紧束缚参数化的精确化。

实验结果

研究问题

• RQ1 扭转TMD双层的电子能带结构如何随扭转角和材料组成变化？
• RQ2 同质双层中最高价带的来源是Γ点态还是K/K′点态？在异质双层中这一来源如何变化？
• RQ3 原子弛豫在扭转TMD异质结构中平带形成过程中的影响程度如何？
• RQ4 在小扭转角下，这些体系中最高价带的带宽是多少？其随θ如何变化？
• RQ5 是否能在TMD异质双层中实现带宽低于1 meV的平带？在何种组分和几何条件下可以实现？

主要发现

• 对于MoS2、MoSe2、WS2和WSe2同质双层，两个最高价带由Γ点态组成，在小扭转角下变得极平坦，带宽在约1.5°时达到几meV。
• 在异质双层中，最高价带可能源自Γ点态或K/K′点态，具体取决于材料组成和扭转角，导致能带结构具有定性差异。
• 原子弛豫的引入至关重要：忽略原子弛豫会导致能带结构定性错误，尤其在异质双层中更为显著。
• 对于MoS2同质双层，平带价带的带宽在1.5°扭转角时约为3 meV，表明存在强电子关联效应。
• 含有WSe2的异质双层表现出源自K/K′点的价带态，其平坦度低于同质双层中源自Γ点的能带，表明组分与能带色散之间存在更复杂的相互作用。
• 本研究识别出关键的层间跃迁参数（如WS2/MoS2和WSe2/WS2），对精确建模能带结构至关重要，其数值随层间距和扭转角系统性变化。