[论文解读] Floquet engineering of strongly-driven excitons in monolayer tungsten disulfide

Yuki Kobayashi, Christian Heide+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 31, 2022

2D Materials and Applications被引用 14

一句话总结

本研究利用中红外激光脉冲（最高达0.3 V/nm）在单层二硫化钨中实现了强场弗洛凯工程，实现了1s-激子共振的异常大蓝移（140 meV），并揭示了来自暗态2p-激子的光致 dressed 边带。通过时间分辨瞬态吸收光谱与二维时间依赖薛定谔方程（2D-TDSE）模拟，作者重建了实空间激子波包动力学，展示了在准连续态区域中由场诱导的离域化与干涉，实现了对二维材料中激子态的亚周期控制。

ABSTRACT

Interactions of quantum materials with strong-laser fields can induce exotic nonequilibrium electronic states. Monolayer transition-metal dichalcogenides, a new class of direct-gap semiconductors with prominent quantum confinement, offer exceptional opportunities toward Floquet engineering of quasiparticle electron-hole states, or excitons. Strong-field driving has a potential to achieve enhanced control of electronic band structure, thus a possibility to open a new realm of exciton light-matter interactions. However, experimental implementation of strongly-driven excitons has so far remained out of reach. Here, we use mid-infrared laser pulses below the optical bandgap to excite monolayer tungsten disulfide up to a field strength of 0.3 V/nm, and demonstrate strong-field light dressing of excitons in the excess of a hundred millielectronvolt. Our high-sensitivity transient absorption spectroscopy further reveals formation of a virtual absorption feature below the 1s-exciton resonance, which is assigned to a light-dressed sideband from the dark 2p-exciton state. Quantum-mechanical simulations substantiate the experimental results and enable us to retrieve real-space movies of the exciton dynamics. This study advances our understanding of the exciton dynamics in the strong-field regime, and showcases the possibility of harnessing ultrafast, strong-field phenomena in device applications of two-dimensional materials.

研究动机与目标

• 探索二维过渡金属二硫属化物中激子动力学的强场区域，其中传统光-物质相互作用模型失效。
• 克服探测相干、场驱动激子态的实验挑战，包括样品损伤以及对相干探测方法的需求。
• 在强中红外驱动下，实验观测并表征光致 dressed 激子边带，特别是光学暗态2p-激子态的边带。
• 通过从头算量子模拟验证实验观测结果，实现实空间激子波包演化过程的重建。
• 建立在拍赫兹（petahertz）频段中对激子实现亚周期控制的可行性，为超快光电器件提供可能。

提出的方法

• 采用波长为4–7 µm的中红外泵浦脉冲，场强最高达0.3 V/nm，驱动单层WS2中的相干激子跃迁。
• 利用可见光探针脉冲进行时间分辨瞬态吸收光谱测量，通过光谱位移与边带现象探测光致 dressing 效应。
• 在Keldysh势场中应用二维时间依赖薛定谔方程（2D-TDSE）模拟，以建模强场驱动下的激子动力学。
• 将2D-TDSE模拟结果与简化的1s–2p模型进行比较，以分离束缚-束缚态与束缚-连续态耦合的贡献。
• 通过模拟激光激发下概率密度平方的时间演化，重建实空间激子波包演化过程。
• 通过瞬态吸收信号的光谱分析提取交流斯塔克位移，并识别来自暗激子态的虚边带。

实验结果

研究问题

• RQ1 强中红外场是否能在单层WS2的激子上诱导出可测量的光致 dressing 效应，超越弱场交流斯塔克位移区域？
• RQ2 在强场激发下，暗态2p-激子在形成光致 dressed 边带中起何种作用？
• RQ3 束缚-束缚态与束缚-连续态耦合在强场区域的观测光谱特征中分别起什么贡献？
• RQ4 2D-TDSE模拟能否在不同场强下准确再现实验测得的瞬态吸收光谱？
• RQ5 在亚周期激光驱动下，激子波包的实空间演化特征如何？其在低场与高场区域的差异为何？

主要发现

• 在0.3 V/nm的场强下，1s-激子共振处观测到约140 meV的异常大蓝移，较以往报道高出一个数量级。
• 在1s-激子共振下方新发现一个虚吸收特征，经光谱与模拟分析确认为来自暗态2p-激子的光致 dressed 边带。
• 2D-TDSE模拟在所有场强下均成功再现了实验瞬态吸收光谱，而简化的1s–2p模型在高场强下因缺少连续态耦合而失效。
• 在0.25 V/nm场强下，激子波包在半个激光周期内即发生离域化，表现出质心运动与来自束缚态与准连续态干涉的多重节点结构。
• 模拟结果表明，在高场强下，交流斯塔克位移（束缚-束缚耦合）与动态弗朗兹-凯尔迪什效应（束缚-连续态耦合）共存，且部分波包仍保持在势阱中心的局域化状态。
• 本研究证明了在二维材料中实现激子亚周期控制的可行性，为拍赫兹速度电吸收调制器及单层TMD材料中增强的高次谐波产生开辟了新路径。