[论文解读] Flow behavior of colloidal rod-like viruses in the nematic phase

M. P. Lettinga, Zvonimir Dogic+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 7, 2005

Liquid Crystal Research Advancements被引用 4

一句话总结

本研究利用瞬态流变学与原位显微镜技术，探究了单分散胶体fd病毒在向列相中剪切作用下的流动行为，揭示了翻滚、摆动与流动取向态之间的转变。结果表明，当以序参量进行归一化后，实验数据与Doi-Edwards-Hess理论具有极佳的定量一致性，证实了该理论在具有半刚性与表面电荷的棒状粒子系统中对硬棒体系的预测能力。

ABSTRACT

The behavior of a colloidal suspension of rod-like {\it fd} viruses in the nematic phase, subjected to steady state and transient shear flows is studied. The monodisperse nature of these rods combined with relatively small textural contribution to the overall stress make this a suitable model system to investigate the effects of flow on the non-equilibrium phase diagram. Transient rheological experiments are used to determine the critical shear rates at which director tumbling, wagging and flow-aligning occurs. The present model system enables us to study the effect of rod concentration on these transitions. The results are in quantitatively agreement with the Doi-Edwards-Hess model. Moreover, we observe that there is a strong connection between the dynamic transitions and structure formation, which is not incorporated in theory.

研究动机与目标

• 研究胶体向列相中动态流动转变（翻滚、摆动、流动取向）的浓度与剪切速率依赖性。
• 评估织构应力在棒状病毒悬浮液整体流变响应中的贡献。
• 检验Doi-Edwards-Hess（DEH）理论在具有良好表征的模型体系中对非平衡行为的预测能力。
• 探讨动态转变与微观结构演化（包括剪切带）之间的关联。
• 确定DEH理论在通过序参量考虑棒状物柔性和电荷效应后，是否能定量描述实验结果。

提出的方法

• 通过剪切反转进行瞬态流变实验，以探测时间依赖性响应，并识别动态转变的临界剪切速率。
• 在剪切条件下利用原位显微镜观察微观结构变化，包括剪切带与指向矢重取向。
• 测量流动停止后的稳态黏度与松弛行为，以评估应力贡献与结构恢复。
• 应用Doi-Edwards-Hess（DEH）理论，模拟剪切作用下棒状粒子取向分布函数的时间演化。
• 利用各向同性-向列相转变的序参量对实验数据进行归一化，与理论进行无拟合参数比较。
• 分析应力张量分解，以分离分子与织构贡献，尤其关注高浓度条件下的行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 棒状物浓度在多大程度上影响fd病毒悬浮液中翻滚-摆动与摆动-流动取向转变的临界剪切速率？
• RQ2 织构贡献（如缺陷、畴界）在多大程度上影响fd病毒向列相悬浮液的流变响应？
• RQ3 Doi-Edwards-Hess理论在半刚性、带电棒状粒子系统中对观测到的动态转变预测能力如何？
• RQ4 动态转变与剪切带、取向序等微观结构特征之间存在何种关系？
• RQ5 是否可通过序参量作为归一化变量，在无需调整参数的情况下，使实验数据与DEH理论实现定量匹配？

主要发现

• 当以序参量归一化后，实验测得的翻滚-摆动与摆动-流动取向转变的临界剪切速率与Doi-Edwards-Hess理论具有极佳的定量一致性。
• 织构应力对总应力的贡献可忽略不计，这由无应变标度依赖性以及瞬态响应中主导的Péclet数标度所证实。
• 在翻滚-摆动转变处观察到黏度的局部极大值，该现象无法由DEH理论解释，可能与结构重排有关。
• 显微镜观察显示，在高浓度下形成宏观剪切带，与剪切反转响应中振荡特征的消失同时发生。
• 动态转变与结构演化密切相关，表明微观结构变化在当前均匀DEH理论框架之外起着关键作用。
• 尽管棒状物具有半刚性与表面电荷，当以序参量作为归一化变量时，DEH理论仍能准确捕捉其动态行为，表明该模型对硬棒体系具有强鲁棒性。