[论文解读] Fluctuation capture in non-polar gases and liquids

Daniel Cocks, Ronald D. White|arXiv (Cornell University)|Feb 25, 2016

Spectroscopy and Laser Applications参考文献 2被引用 4

一句话总结

该论文提出了一种无需参数的理论模型，用于描述非极性流体中轻粒子（电子、正电子、正电子素）的涨落捕获，其机制基于散射进入介观尺度密度涨落。该模型计算了能量依赖的捕获截面 σ_cap(ε) 和等待时间分布 θ(ε,t)，从而实现非平衡输运模拟，并成功解释了稀有气体及液体中迁移率和湮灭率的变化。

ABSTRACT

We present a new model to identify natural fluctuations in fluids, allowing us to describe localization phenomena in the transport of electrons, positrons and positronium through non-polar fluids. The theory contains no free parameters and allows for the calculation of capture cross sections $σ_{cap}(ε)$ of light-particles in any non-polar fluid, required for non-equilibrium transport simulations. We postulate that localization occurs through large shallow traps before stable bound states are formed. Our results allow us to explain most of the experimental observations of changes in mobility and annihilation rates in the noble gases and liquids as well as make predictions for future experiments. Quantities which are currently inaccessible to experiment, such as positron mobilities, can be obtained from our theory. Unlike other theoretical approaches to localization, the outputs of our theory can be applied in non-equilibrium transport simulations and an extension to the determination of waiting time distributions for localized states is straight forward.

研究动机与目标

• 开发一种适用于气体和液体的通用、无参数的非极性流体涨落捕获理论。
• 解决现有模型中缺乏能量依赖捕获截面和时间依赖局域化动力学的问题。
• 使涨落捕获可被纳入非平衡从头算输运模拟。
• 解释实验观测到的稀有气体及液体中迁移率变化与湮灭率增强现象。
• 预测未测量的原子种类与密度组合下的输运与局域化行为。

提出的方法

• 利用气体散射长度近似描述相互作用势，模拟轻粒子散射进入大尺度介观密度涨落。
• 通过蒙特卡洛模拟计算不同温度与密度下的静态结构因子 S(0)。
• 从散射振幅与涨落尺寸分布推导捕获截面 σ_cap(ε)。
• 利用密度涨落的时间演化计算局域化态的等待时间分布 θ(ε,t)。
• 将模型应用于稀有气体与液体，将预测结果与迁移率和湮灭率的实验数据进行比较。
• 通过热平均捕获速率 ν_cap^th 评估模型有效性，并与实验时间尺度（如湮灭频率 ν_an）进行对比。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何在无自由参数的前提下建立非极性流体中涨落捕获的模型，以预测能量依赖的捕获截面？
• RQ2 介观尺度密度涨落如何在轻粒子局域化中发挥作用？其与经典空穴模型有何区别？
• RQ3 该理论能否预测被捕获态的等待时间分布，以支持非平衡输运模拟？
• RQ4 为何实验观测中正电子与正电子素在稀有气体中的湮灭率偏离线性密度依赖关系？
• RQ5 相互作用势中的非线性效应如何影响理论与实验在致密流体中的符合度？

主要发现

• 该模型在无需拟合参数的情况下，成功预测了能量依赖的捕获截面 σ_cap(ε) 与等待时间分布 θ(ε,t)。
• 在密集氦与氖气体中电子迁移率的实验数据，以及氩、氪、氙中正电子湮灭率的实验数据方面，理论与实验符合良好。
• 理论预测在氖气与液态氖中，捕获概率随密度呈指数增长，与观测到的活化密度一致。
• 在氙中，该模型预测气相与液相均具有强烈的捕获速率，与气相实验观测结果相符。
• 氩液相中的偏差归因于相互作用势 V₀ 的非线性效应，该效应未被散射长度近似所捕捉。
• 该模型预测在稀薄气体中仍存在持续强烈的捕获，源于宽而浅的涨落，从而解释了正电子素气泡形成观测中看似矛盾的现象。