[论文解读] Formulation Graphs for Mapping Structure-Composition of Battery Electrolytes to Device Performance

Vidushi Sharma, Maxwell J. Giammona+6 more|arXiv (Cornell University)|Jul 7, 2023

Machine Learning in Materials Science参考文献 81被引用 4

一句话总结

本文提出形式图卷积网络（F-GCN），一种深度学习模型，通过知识迁移将分子图嵌入与物理性质（HOMO-LUMO能级、偶极矩）相结合，实现从电池电解质配方的结构-组成到器件性能的映射。该模型在Li/Cu和Li-I全电池体系中对库仑效率和比容量的预测精度达到当前最优水平，展现出仅需极少实验验证即可预测新型电解质配方的能力。

ABSTRACT

Advanced computational methods are being actively sought for addressing the challenges associated with discovery and development of new combinatorial material such as formulations. A widely adopted approach involves domain informed high-throughput screening of individual components that can be combined into a formulation. This manages to accelerate the discovery of new compounds for a target application but still leave the process of identifying the right 'formulation' from the shortlisted chemical space largely a laboratory experiment-driven process. We report a deep learning model, Formulation Graph Convolution Network (F-GCN), that can map structure-composition relationship of the individual components to the property of liquid formulation as whole. Multiple GCNs are assembled in parallel that featurize formulation constituents domain-intuitively on the fly. The resulting molecular descriptors are scaled based on respective constituent's molar percentage in the formulation, followed by formalizing into a combined descriptor that represents a complete formulation to an external learning architecture. The use case of proposed formulation learning model is demonstrated for battery electrolytes by training and testing it on two exemplary datasets representing electrolyte formulations vs battery performance -- one dataset is sourced from literature about Li/Cu half-cells, while the other is obtained by lab-experiments related to lithium-iodide full-cell chemistry. The model is shown to predict the performance metrics like Coulombic Efficiency (CE) and specific capacity of new electrolyte formulations with lowest reported errors. The best performing F-GCN model uses molecular descriptors derived from molecular graphs that are informed with HOMO-LUMO and electric moment properties of the molecules using a knowledge transfer technique.

研究动机与目标

• 为解决现有方法在仅筛选单一组分基础上难以加速发现最优电解质配方的局限性。
• 开发一种机器学习框架，以捕捉复杂液态电解质配方中非线性的结构-组成-性能关系。
• 实现基于分子组分的数据驱动预测电池性能指标（如库仑效率与比容量）。
• 将领域特定的物理性质（HOMO-LUMO能级、偶极矩）整合到分子表征中，以提升泛化能力与可解释性。
• 在文献数据集与实验生成数据集上验证模型，确保其在真实场景中的适用性。

提出的方法

• F-GCN采用多个并行图卷积网络（GCNs）基于分子图对电解质各组分进行特征提取。
• 通过知识迁移技术，将量子化学性质——HOMO-LUMO能级与偶极矩——融入分子描述符。
• 根据组分在配方中的摩尔百分比对组分描述符进行缩放，以反映其在最终配方表征中的贡献权重。
• 通过聚合缩放后的分子特征，构建组合式的配方层级描述符，形成单一向量表征。
• 将此复合描述符输入外部学习架构，用于电池性能指标的回归预测。
• 模型在两组数据集上进行训练与评估：一组来自文献中Li/Cu半电池研究，另一组来自实验室实验生成的Li-I全电池化学数据。

实验结果

研究问题

• RQ1 深度学习模型能否有效实现多组分电解质配方的结构-组成到电化学性能的映射？
• RQ2 与标准分子描述符相比，通过知识迁移整合HOMO-LUMO能级与偶极矩等物理分子性质，是否能显著提升预测精度？
• RQ3 F-GCN在不同电池化学体系下对未见电解质配方的泛化能力如何？
• RQ4 摩尔百分比缩放对配方层级表征预测性能有何影响？
• RQ5 与现有高通量筛选方法相比，F-GCN在识别高性能电解质配方方面表现如何？

主要发现

• 在Li/Cu半电池与Li-I全电池数据集上，F-GCN在库仑效率与比容量预测中均达到现有方法中最低的报告误差。
• 通过知识迁移整合HOMO-LUMO能级与偶极矩信息，显著提升了模型的泛化能力与预测精度。
• 模型在未见配方上表现出强泛化能力，表明其对电解质组分化学多样性的鲁棒性。
• 采用摩尔百分比缩放显著提升了配方层级表征的可解释性与预测能力。
• 相较于仅使用分子图特征的基线方法，F-GCN表现更优，证实将物理化学性质整合进表征学习过程具有显著价值。
• 该框架可实现电解质配方的快速虚拟筛选，显著降低对耗时实验试错的依赖。