[论文解读] Fragility of the magnetic order in the prototypical altermagnet RuO$_2$

Andriy Smolyanyuk, I. I. Mazin+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 10, 2023

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 38被引用 1

一句话总结

本研究通过DFT+U计算表明，RuO₂中的磁序极为脆弱，需比以往认为更小的Hubbard U值才能稳定磁性。研究进一步揭示，Ru空位可增强磁性态的形成，提示实验结果的差异可能源于样品的化学计量比，特别是空位浓度。

ABSTRACT

Altermagnetism is a topic that has lately been gaining attention and the RuO$_2$ compound is among one of the most studied altermagnetic candidates. However, the survey of available literature on RuO$_2$ properties suggests that there is no consensus about the magnetism of this material. By performing density functional theory calculations, we show that the electronic properties of stoichiometric RuO$_2$ are described in terms of a smaller Hubbard $U$ within DFT+$U$ than the value required to have magnetism. We further argue that Ru vacancies can actually aid the formation of a magnetic state in RuO$_2$. This in turn suggests that a characterization of the amount of Ru vacancies in experimental samples might help the resolution of the controversy between the different experimental results.

研究动机与目标

• 为解决长期以来关于RuO₂磁性基态的争议，RuO₂是一种典型的反常磁体。
• 研究电子关联效应（通过DFT+U建模）是否能稳定化学计量比RuO₂中的磁序。
• 探讨Ru空位在促进或稳定RuO₂中磁序方面的作用。
• 提供一个理论框架，将磁性测量中的实验不一致性与样品缺陷联系起来。

提出的方法

• 采用含Hubbard U校正的密度泛函理论（DFT+U）来模拟RuO₂的电子结构和磁性性质。
• 通过系统性地改变U值进行DFT+U计算，以确定稳定磁序所需的最小U值。
• 通过构建具有可控空位浓度的超胞模型，模拟Ru空位的影响。
• 通过分析电子能带结构和磁矩分布，评估磁态的稳定性。
• 采用投影缀加波（PAW）方法和广义梯度近似（GGA）作为交换关联泛函。
• 进行结构和晶格动力学计算，以确认在磁性和非磁性条件下锐钛矿相的稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在DFT+U框架下，稳定化学计量比RuO₂中磁序所需的最小Hubbard U值是多少？
• RQ2 Ru空位如何影响RuO₂中磁序的形成与稳定性？
• RQ3 为何实验测得的RuO₂磁性表现出如此显著的差异？
• RQ4 RuO₂中观测到的磁性行为是否可由缺陷诱导的电子效应解释，而非本征的长程有序？
• RQ5 RuO₂中的磁态是否本质上脆弱？电子关联在其中的稳定作用是什么？

主要发现

• RuO₂中的磁序仅在比以往假设更小的Hubbard U值下才能稳定，表明磁态具有高度脆弱性。
• DFT+U计算表明，只有当U值调低至典型先前研究使用的值以下时，磁序才会出现。
• Ru空位显著提高了磁性态形成的概率，表明存在缺陷诱导的磁性。
• Ru空位的存在导致空穴掺杂，有利于局域磁矩的稳定。
• 理论结果支持，实验中磁性测量的不一致性可能源于样品间空位浓度的差异。
• 部分实验中未观察到长程磁序，可能并非由于本征非磁性，而是电子关联不足或空位含量过高所致。