[论文解读] Frequency chirped Fourier-Transform spectroscopy

Sergej Markmann, Martin Frankié+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2022

Advanced Fiber Laser Technologies被引用 1

一句话总结

该论文提出了一种旋转式傅里叶变换光谱仪，通过使用连续旋转镜面而非线性镜面位移，实现了光谱分辨率与时间分辨率的解耦，从而在0.5 cm⁻¹光谱分辨率下实现亚毫秒级采集。该系统利用单个量子级联激光器频率梳，通过多普勒频移产生的梳状线作为第二个梳状线，实现了毫秒级双梳光谱测量，同时在从可见光到太赫兹频率的宽光谱带宽范围内保持了傅里叶光谱学的雅克温托（Jacquinot）、费尔捷特（Fellgett）和康奈斯（Connes）优势。

ABSTRACT

Fast (sub-second) spectroscopy with high spectral resolution is of vital importance for revealing quantum chemistry kinetics of complex chemical and biological reactions. Fourier transform (FT) spectrometers can achieve high spectral resolution and operate at hundreds of ms time scales in rapid-scan mode. However, the linear translation of a scanning mirror imposes stringent time-resolution limitations to these systems, which makes simultaneous high spectral and temporal resolution impossible. Here, we demonstrate an FT spectrometer whose operational principle is based on continuous rotational, rather than linear, motion of the scanning mirror, decoupling the spectral resolution from the temporal one. This enables 0.5 cm${}^{-1}$ resolution on sub-ms time scales. Furthermore, we show that such rotational FT spectrometers can perform dual-comb spectroscopy with a single comb source, since the Doppler-shifted version of the comb serves as the second comb. In this way, we combine the advantages of dual-comb and FT spectroscopy using a single quantum cascade laser frequency comb as a light source. Our technique does not require any diffractive or dispersive optical elements and hence preserve the Jacquinot's-, Fellgett's-, and Connes'-advantages of FT spectrometers. The system supports a large optical bandwidth from visible to THz frequencies. The combination of a rotational delay line with collimated coherent or non-coherent light sources pave the way for FT spectrometers in applications where high speed, large optical bandwidth, and high spectral resolution are desired.

研究动机与目标

• 克服传统线性扫描傅里叶变换光谱仪中时间分辨率与光谱分辨率之间的根本性权衡。
• 实现适用于快速化学与生物反应实时监测的高速、高分辨率光谱分析。
• 通过利用多普勒频移的梳状线作为第二个梳状线，实现仅使用单一频率梳光源的双梳光谱测量。
• 在不使用色散或衍射元件的前提下，保持傅里叶光谱学的关键优势——雅克温托、费尔捷特与康奈斯优势。
• 开发一种紧凑型、超宽带傅里叶光谱仪，适用于从可见光到太赫兹频率范围内的相干与非相干光源。

提出的方法

• 系统采用旋转延迟线（RDL），其中连续旋转的镜面调制光程差，生成频率啁啾的干涉图样。
• 通过快速光电探测器采集干涉图样，并利用傅里叶变换进行处理以恢复光谱信息。
• 旋转镜面引起的多普勒频移生成第二个有效频率梳，从而实现仅使用单一光源的双梳光谱测量。
• 光程差由旋转角度和镜面几何形状控制，光谱分辨率取决于镜面尺寸与反射次数。
• 基于GPU的实时数据采集系统以高速处理干涉图样，支持亚毫秒帧率。
• 通过低压甲烷吸收线与低精细度法布里-珀罗标准具对系统进行验证，证明其具备高光谱与时间分辨率。

实验结果

研究问题

• RQ1 旋转镜面机制是否能够实现傅里叶变换光谱测量中光谱分辨率与时间分辨率的解耦？
• RQ2 当多普勒频移的梳状线作为第二个梳状线时，单一频率梳光源是否能够实现双梳光谱测量？
• RQ3 旋转式傅里叶光谱仪是否能在不使用色散或衍射元件的前提下保持雅克温托、费尔捷特与康奈斯优势？
• RQ4 使用旋转延迟线与量子级联激光器频率梳时，可实现的光谱与时间分辨率是多少？
• RQ5 该系统是否能够支持从可见光到太赫兹频率范围的超宽带光谱测量，且具备高分辨率与高速度？

主要发现

• 系统在亚毫秒采集时间内实现0.5 cm⁻¹光谱分辨率，支持快速动力学过程的实时光谱分析。
• 利用单个量子级联激光器频率梳，成功实现毫秒级双梳光谱测量，其中多普勒频移的梳状线作为第二个梳状线。
• 旋转延迟线保持了傅里叶光谱学的雅克温托、费尔捷特与康奈斯优势，无需使用色散或衍射元件。
• 光谱分辨率与时间分辨率实现了解耦，可在两个维度同时实现高分辨率，这是传统线性扫描傅里叶光谱仪无法实现的。
• 系统支持从可见光到太赫兹频率的超宽带运行，可通过多光源时间复用或多路并行操作进一步扩展。
• 通过将电机替换为磁悬浮电机，采集速度可提升至30 kHz（每帧33 µs），适用于反应监测与在线过程分析。