[论文解读] From absorption spectra to charge transfer in PEDOT nanoaggregates with machine learning

Loı̈c M. Roch, Semion K. Saikin+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 24, 2019

Conducting polymers and applications参考文献 54被引用 4

一句话总结

本研究通过多尺度计算工作流程，直接从PEDOT纳米聚集体的紫外-可见-近红外吸收光谱中，开发机器学习模型以预测分子间电子耦合。表现最佳的贝叶斯卷积神经网络在分类耦合强度方面达到了88%的准确率，展现出在不同光谱分辨率下的可迁移性以及对耦合计算形式差异的鲁棒性，表明其识别的是物理相关性而非虚假的统计关联。

ABSTRACT

Fast and inexpensive characterization of materials properties is a key element to discover novel functional materials. In this work, we suggest an approach employing three classes of Bayesian machine learning (ML) models to correlate electronic absorption spectra of nanoaggregates with the strength of intermolecular electronic couplings in organic conducting and semiconducting materials. As a specific model system, we consider PEDOT:PSS, a cornerstone material for organic electronic applications, and so analyze the couplings between charged dimers of closely packed PEDOT oligomers that are at the heart of the material's unrivaled conductivity. We demonstrate that ML algorithms can identify correlations between the coupling strengths and the electronic absorption spectra. We also show that ML models can be trained to be transferable across a broad range of spectral resolutions, and that the electronic couplings can be predicted from the simulated spectra with an 88 % accuracy when ML models are used as classifiers. Although the ML models employed in this study were trained on data generated by a multi-scale computational workflow, they were able to leverage leverage experimental data.

研究动机与目标

• 建立一种基于实验类似吸收光谱的数据驱动方法，用于预测有机半导体中的分子间电子耦合。
• 通过训练好的机器学习模型替代复杂多尺度模拟，克服传统物理建模的局限性。
• 通过在不同耦合计算形式之间测试，评估机器学习模型是否学习到物理相关性而非仅统计伪影。
• 仅利用光学数据，实现对PEDOT:PSS等导电聚合物电荷转移性质的快速、低成本表征。

提出的方法

• 通过多尺度计算工作流程生成训练数据：力场模拟、分子动力学模拟，以及基于紧束缚和Kohn-Sham形式的量子力学计算，针对PEDOT二聚体。
• 针对1,420个具有不同几何构型和堆积排列的PEDOT:PEDOT复合物，模拟其电子吸收光谱。
• 训练三类贝叶斯机器学习模型——高斯过程、贝叶斯神经网络和贝叶斯卷积神经网络，以实现从光谱到耦合强度的映射。
• 通过在不同光谱分辨率下测试，评估模型的可迁移性，并在结合紧束缚和Kohn-Sham形式计算的耦合强度的混合数据集上进行测试。
• 对每个数据集中的耦合强度值进行标准化处理，以应对混合训练期间分布差异的问题。
• 通过随机网格搜索进行超参数优化，以识别表现最佳的贝叶斯CNN模型。

实验结果

研究问题

• RQ1 机器学习模型能否准确地从吸收光谱中预测PEDOT纳米聚集体的分子间电子耦合？
• RQ2 这些模型学习的是物理上有意义的相关性，还是仅受计算方法带来的统计伪影驱动？
• RQ3 模型在不同光谱分辨率和耦合计算形式之间具有多大程度的可迁移性？
• RQ4 一个在结合了不同形式计算结果的混合数据集上训练的单一模型，能否保持高预测准确率？

主要发现

• 贝叶斯卷积神经网络在从模拟吸收光谱预测电子耦合强度时，分类准确率达到88%。
• 模型性能在约850个训练样本后趋于稳定，此后数据集规模进一步增大不再带来性能提升。
• 尽管Kohn-Sham轨道形式计算的耦合强度在分布和范围上与紧束缚结果不同，模型在该数据上仍保持高预测准确率。
• 模型在结合两种形式的混合数据集上表现一致，表明其捕捉的是物理相关性，而非依赖于特定计算方法的虚假统计关联。
• 模型在广泛范围的光谱分辨率下均表现出可迁移性，表明对输入数据变异具有鲁棒性。