[论文解读] From Connectivity to Rupture: A Coarse-Grained Stochastic Network Dynamics Approach to Polymer Network Mechanics

Shaswat Mohanty, Wei Cai|arXiv (Cornell University)|Feb 8, 2026

Polymer composites and self-healing被引用 0

一句话总结

本文提出 CGSND，一种基于网络的粗粒化框架，通过力控键断裂来建模聚合物网络的变形与断裂，并对比 CGMD 模拟进行验证。

ABSTRACT

We introduce a coarse-grained stochastic network dynamics (CGSND) framework for modeling deformation and rupture in polymer networks. The method replaces explicit molecular dynamics (MD) or coarse-grained molecular dynamics (CGMD) with network-level evolution rules while retaining chain entropic elasticity and force-controlled bond failure. Under uniaxial loading, CGSND reproduces the characteristic nonlinear stress--stretch response of elastomeric networks, including a well-defined ultimate tensile strength and post-peak softening due to progressive bond rupture. Comparison with coarse-grained molecular dynamics (CGMD) simulations shows that CGSND captures the qualitative form of the stress response and the onset of catastrophic damage despite its rate-independent formulation. Analysis of rupture kinetics reveals a pronounced peak in the bond-breaking hazard rate near the ultimate tensile strength in both approaches. In addition, the distribution of broken segment lengths remains statistically indistinguishable from the initial network, indicating that rupture is not biased toward short or long chains. Finally, the evolution of the Gini coefficient of bond force magnitudes reveals strong force localization preceding failure. These results demonstrate that CGSND provides a computationally efficient and physically interpretable framework for connecting force localization and rupture kinetics to macroscopic failure in polymer networks.

研究动机与目标

• 弥合聚合物网络中微观链条力学与宏观失效之间的差距，同时降低计算成本。
• 在基于图的网络表示中保留熵弹性与力控断裂。
• 通过危险率和力局部化度量来表征断裂动力学与载荷重新分配。
• 证明网络层面动态能够再现分子模拟中观察到的关键非线性弹性与失效特征。

提出的方法

• 将交联聚合物网络表示为带权图，节点为珠子，边缘携带链长度权重。
• 采用齐次加载和逆朗之恒力法则来捕捉熵增大导致的刚性增强和力放大效应。
• 实现力控的键断裂准则，设定固定截断力以逐步移除键。
• 通过体积应力的体积张量法计算宏观应力，并使用热应力量纲将其映射到 MPa。
• 将键断裂的危险率 h(lambda) 定义为在初始键基础上的应变分辨的瞬时断裂概率。
• 用瞬时键力大小的基尼系数来量化载荷局部化。

实验结果

研究问题

• RQ1 粗粒化随机网络动力学（CGSND）框架是否能再现 CGMD 中橡胶聚合物网络的定性应力-应变响应？
• RQ2 在单轴拉伸下，断裂动力学（包括危险率和断裂类型：交联点断裂 vs 主链断裂）在 CGSND 与 CGMD 之间有何差异？
• RQ3 在 CGSND 中，力局部化（基尼系数）是否如分子模拟那样在宏观失效前出现并表征失效？
• RQ4 CGSND 的断裂是否偏向特定段长度，还是一种协作性、由网络介导的过程？

主要发现

• CGSND 能再现定性非线性应力-应变曲线，并具有清晰的极限拉伸强度以及后峰软化，与 CGMD 相似。
• 在两者中，断裂危险率在极限拉伸强度附近达到峰值，指示失效起始处的动力学转变。
• 断裂段长度分布与初始网络分布在统计上接近，表明断裂并非偏向短链或长链。
• CGSND 在失效前表现出明显的力局部化特征，极限拉伸强度附近出现基尼系数峰值。
• CGSND 计算效率高，尽管省略惯性和热动力学，但仍能提供力局部化、断裂动力学与宏观响应之间的机制性联系。