[论文解读] Full ab initio band structure analysis of interband and intraband contributions for third harmonic generation coefficient of bulk silicon: implementation and application of the sum-over-states

You‐Zhao Lan|arXiv (Cornell University)|Jan 6, 2016

Semiconductor materials and interfaces参考文献 42被引用 4

一句话总结

本研究采用 Aversa 和 Sipe 框架中的态求和形式，对体硅中的三倍频生成（THG）进行了完整的从头算分析。该研究剖析了带间与带内贡献，揭示带内项对带间极化率具有强烈调制作用，收敛结果与实验数据及实时从头算数据高度一致。

ABSTRACT

We fully implement the Aversa and Sipe sum-over-states formulism and make a full ab initio band structure analysis of interband and intraband contributions for the third-order nonlinear optical susceptibilities of bulk silicon. The band structure and momentum matrix elements were calculated by using the highly accurate all-electron full potential linearized augmented plane wave method within the local density approximation. The convergence tests including the scissor correction with different k-points meshes and empty states were performed. Both real and imaginary parts of susceptibility were directly calculated and checked by the Kramers-Kronig relation. The converged results are compared with other theoretical and experimental ones and in agreement with the recent ab initio real-time-based calculation. The nonlinear optical coefficient comes from three parts: the pure interband contribution (Pinter), the modulation of interband terms by intraband terms (Pmod), and the intraband contribution (Jintra). For each part, the origin of enhanced peaks is explored by tracing the sum-over-states process. The interband contribution is found to be dramatically modulated by the intraband contribution.

研究动机与目标

• 提供体硅中三倍频生成（THG）的完整从头算能带结构分析。
• 将 THG 系数分解为纯带间、受带内调制的带间以及带内贡献。
• 通过精确的电子结构计算验证态求和形式的正确性。
• 通过逐态追踪详细分析非线性极化率中显著峰的起源。
• 通过 Kramers-Kronig 关系与收敛性测试确保结果的一致性。

提出的方法

• 在局域密度近似（LDA）下采用全电子全势线性化扩充平面波（FP-LAPW）方法计算能带结构与动量矩阵元。
• 应用 Aversa 和 Sipe 的态求和形式计算三阶非线性光学极化率。
• 通过改变 k 点网格密度与空态数目进行收敛性测试。
• 计算极化率的实部与虚部，并利用 Kramers-Kronig 关系验证其一致性。
• 通过分析态求和过程中各项的贡献，追踪极化率中显著峰的起源。
• 将结果与实验数据及近期实时从头算模拟进行对比以验证。

实验结果

研究问题

• RQ1 在体硅中，带间与带内跃迁对三倍频生成系数的相对贡献如何？
• RQ2 带内贡献如何调制非线性极化率中的带间项？
• RQ3 在 THG 谱中观察到的显著峰的起源是什么？
• RQ4 k 点网格密度与空态数目等收敛参数在多大程度上影响计算得到的极化率？
• RQ5 从头算方法中基于态求和的计算结果与实验测量及实时模拟的符合程度如何？

主要发现

• 体硅的三阶非线性光学极化率由三种不同贡献组成：纯带间（Pinter）、带内对带间调制（Pmod）以及带内（Jintra）。
• 发现带内贡献对带间项具有显著调制作用，显著影响整体极化率分布。
• 实部与虚部的收敛结果满足 Kramers-Kronig 关系，证实了结果的一致性。
• 计算得到的 THG 系数与近期实时从头算模拟及可用实验数据高度一致。
• 极化率中的峰增强源于通过态求和过程追踪到的特定电子跃迁，主要贡献来自特定能带对与动量矩阵元。
• 收敛性测试表明，结果在 k 点密度与空态数目变化下保持稳健，验证了数值方法的可靠性。