[论文解读] Gate controlled spin-valley locking of resident carriers in WSe2 monolayers

P. Dey, Luyi Yang+5 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Apr 18, 2017

Molecular Junctions and Nanostructures被引用 10

一句话总结

本研究利用时间分辨克尔旋转技术，在单层WSe2中展示了栅压可调的自旋-谷锁定效应，揭示了p型区域中空穴自旋-谷极化寿命异常之长（约2 μs），而电子极化则在约70 ns内衰减。结果证实价带中存在强烈的自旋-谷锁定效应，这是由于自旋-轨道分裂较大所致，该结论通过连续波克尔光谱和Hanle效应测量得到验证，为过渡金属二硫属化物中本征载流子动力学提供了统一的图像，适用于谷电子学应用。

ABSTRACT

Using time-resolved Kerr rotation, we measure the spin/valley dynamics of resident electrons and holes in single charge-tunable monolayers of the archetypal transition-metal dichalcogenide (TMD) semiconductor WSe2. In the n-type regime, we observe long (70 ns) polarization relaxation of electrons that is sensitive to in-plane magnetic fields $B_y$, indicating spin relaxation. In marked contrast, extraordinarily long (2 microsecond) polarization relaxation of holes is revealed in the p-type regime, that is unaffected by $B_y$, directly confirming long-standing expectations of strong spin-valley locking of holes in the valence band of monolayer TMDs. Supported by continuous-wave Kerr spectroscopy and Hanle measurements, these studies provide a unified picture of carrier polarization dynamics in monolayer TMDs, which can guide design principles for future valleytronic devices.

研究动机与目标

• 研究单层WSe2中本征自旋与谷动力学，这对未来谷电子学器件至关重要，但因先前研究中掺杂固定而理解不足。
• 通过分栅结构在单个机械剥离的WSe2单层中系统调节载流子密度，实现n型与p型区域的切换，从而实现对自旋-谷锁定的受控研究。
• 直接探测并验证长期存在的理论预测：在单层TMD的价带中，自旋-谷锁定具有鲁棒性，特别是对空穴而言。
• 通过在高质量机械剥离的WSe2中对X⁰、X⁺和X⁻的跃迁进行光谱分辨，分离中性（X⁰）与带电（X⁺、X⁻）激子对克尔旋转信号的贡献。
• 通过结合时间分辨与连续波克尔光谱以及Hanle效应测量，建立对载流子极化动力学的统一理解。

提出的方法

• 采用时间分辨克尔旋转（TRKR）测量在低温条件下，通过栅压调控的机械剥离WSe2单层中本征电子与空穴的自旋/谷极化衰减动力学。
• 采用连续波克尔光谱（CWKR）测量，绘制稳态克尔旋转随栅压和磁场的变化，识别X⁰、X⁺和X⁻激子的跃迁。
• 通过施加面内磁场（By）进行Hanle效应测量，监测克尔旋转随By的变化，以提取自旋寿命和弛豫路径。
• 利用栅压（VG）调节系统在n型与p型区域之间切换，实现对电子掺杂与空穴掺杂条件下自旋/谷动力学的系统比较。
• 在706 nm（X⁰）、720 nm（X⁺）和727 nm（X⁻）处进行光谱分辨探测，以分离中性与带电激子对克尔信号的贡献。
• 通过理论建模自旋-轨道耦合与谷间散射效应，解释观测到的Hanle线型及其与载流子密度的依赖关系。

实验结果

研究问题

• RQ1 当载流子密度系统性调节时，单层WSe2中本征载流子的自旋与谷极化寿命是多少？
• RQ2 面内磁场（By）如何影响本征电子与空穴的极化？这揭示了关于自旋-谷锁定的什么信息？
• RQ3 为何p型区域中空穴极化寿命不受By影响？这如何证实自旋-谷锁定？
• RQ4 在X⁰、X⁺和X⁻跃迁处的克尔旋转信号在对本征载流子极化的敏感性上如何不同？这暗示了何种潜在机制？
• RQ5 能否通过栅压调控的单层TMD中的Hanle测量，定量探测自旋弛豫、谷间散射与自旋-轨道分裂之间的相互作用？

主要发现

• 在n型区域，本征电子自旋极化寿命约为70 ns，且对面内磁场（By）敏感，证实存在自旋弛豫。
• 在p型区域，本征空穴自旋-谷极化表现出极长的寿命（约2 μs），且不受By影响，直接证明了强烈的自旋-谷锁定。
• n型区域的Hanle测量显示，随着电子密度增加，Hanle线宽增大，表明由于化学势升高，自旋-轨道分裂增强。
• 在p型区域，Hanle曲线在一定By范围内保持平坦，证实空穴自旋-谷极化对面内磁场具有鲁棒性，源于自旋-谷锁定。
• 连续波克尔光谱在p型区域于约720 nm处显示一个尖锐的零交叉点，对应X⁺跃迁，其因空穴极化而显著增强，且对By不敏感。
• 706 nm处的X⁰跃迁对By或本征载流子极化无依赖性，证实中性激子不直接响应本征载流子的自旋/谷态。