[论文解读] GAUCHE: A Library for Gaussian Processes in Chemistry

Ryan‐Rhys Griffiths, Leo Klarner+25 more|arXiv (Cornell University)|Dec 6, 2022

Mass Spectrometry Techniques and Applications被引用 33

一句话总结

GAUCHE 提供 GPU 启用的高斯过程核，用于分子表示（指纹、字符串、图形）的回归、不确定性量化以及化学中的贝叶斯优化。

ABSTRACT

We introduce GAUCHE, a library for GAUssian processes in CHEmistry. Gaussian processes have long been a cornerstone of probabilistic machine learning, affording particular advantages for uncertainty quantification and Bayesian optimisation. Extending Gaussian processes to chemical representations, however, is nontrivial, necessitating kernels defined over structured inputs such as graphs, strings and bit vectors. By defining such kernels in GAUCHE, we seek to open the door to powerful tools for uncertainty quantification and Bayesian optimisation in chemistry. Motivated by scenarios frequently encountered in experimental chemistry, we showcase applications for GAUCHE in molecular discovery and chemical reaction optimisation. The codebase is made available at https://github.com/leojklarner/gauche

研究动机与目标

• 使分子与化学反应可通过高斯过程进行概率建模。
• 为结构化的分子输入（图、字符串、指纹）提供 GPU 支持的核函数。
• 将 GP/BO 工具链与现有库（GPyTorch、BoTorch、RDKit）对接，以促进化学中的不确定性量化与优化。
• 在多样分子数据集上评估回归、不确定性量化与贝叶斯优化的性能。

提出的方法

• 实现基于 GPU 的、核函数驱动的分子表示回归（指纹、片段、SMILES/SELFIES 字符串、图）。
• 结合字符串、指纹和图核，包括 Tanimoto、SMILES 字符串核和 GraKel 图核，通过边际似然学习可学习超参数。
• 与 GPyTorch 和 BoTorch 集成，以实现可扩展的 GP 训练和贝叶斯优化工作流。
• 在分子性质预测数据集（Photoswitch、ESOL、FreeSolv、Lipophilicity）和反应产率（Buchwald–Hartwig、Suzuki–Miyaura）上进行基准测试。
• 使用 NLPD 及相关指标评估不确定性量化，并与贝叶斯神经网络和深度集成进行对比。

实验结果

研究问题

• RQ1 哪些分子表示（指纹、字符串、图）及相应核在多样化的化学任务中能提供最佳回归精度？
• RQ2 GAUCHE 的核函数在分子数据上能提供多校准的不确定性估计吗？
• RQ3 在极低数据量的分子发现任务中，使用 GAUCHE 核的 GP 基贝叶斯优化是否优于随机搜索？
• RQ4 在光敏切换分子和反应产率的 BO 性能中，图、字符串和指纹核的比较如何？
• RQ5 表示-任务耦合对化学空间中 BO 与 UQ 性能有何影响？

主要发现

• GP 回归性能在不同数据集与表示上呈现任务依赖性。
• 在某些性质预测任务中，字符串和图核可以超越基于指纹的核。
• 不确定性估计（NLPD）通常与各数据集的回归精度相关。
• 在超低数据量情形下（如光敏化合物数据集），使用 GAUCHE 核的贝叶斯优化优于随机搜索。
• BO 性能与回归/不确定性量化质量一致：更好的回归/量化通常带来在特定化学任务上的更强 BO 性能。