[论文解读] General-purpose machine-learned potential for 16 elemental metals and their alloys

Keke Song, Rui Zhao+26 more|arXiv (Cornell University)|Nov 8, 2023

Machine Learning in Materials Science被引用 6

一句话总结

本文提出 UNEP-v1，一种针对 16 种元素金属（Ag、Al、Au、Cr、Cu、Mg、Mo、Ni、Pb、Pd、Pt、Ta、Ti、V、W、Zr）及其合金的通用机器学习势（MLP），通过仅使用 16 个单组分和 120 个双组分体系的最小数据集进行训练，以高效覆盖化学空间。该模型在精度上可与密度泛函理论（DFT）相媲美，并实现了每秒 1.5×10⁸ 个原子的超大规模分子动力学模拟，展现出在难熔高熵合金中塑性和辐射损伤建模方面的卓越性能。

ABSTRACT

Machine-learned potentials (MLPs) have exhibited remarkable accuracy, yet the lack of general-purpose MLPs for a broad spectrum of elements and their alloys limits their applicability. Here, we present a feasible approach for constructing a unified general-purpose MLP for numerous elements, demonstrated through a model (UNEP-v1) for 16 elemental metals and their alloys. To achieve a complete representation of the chemical space, we show, via principal component analysis and diverse test datasets, that employing one-component and two-component systems suffices. Our unified UNEP-v1 model exhibits superior performance across various physical properties compared to a widely used embedded-atom method potential, while maintaining remarkable efficiency. We demonstrate our approach's effectiveness through reproducing experimentally observed chemical order and stable phases, and large-scale simulations of plasticity and primary radiation damage in MoTaVW alloys. This work represents a significant leap towards a unified general-purpose MLP encompassing the periodic table, with profound implications for materials science.

研究动机与目标

• 开发一种统一的、通用的机器学习势（MLP），无需针对特定体系进行训练，即可准确模拟广泛的元素金属及其合金。
• 通过证明仅使用 16 个单组分和 120 个双组分体系足以表征 16 种金属的完整化学空间，避免所有组合的穷举，从而减少训练数据的组合爆炸。
• 在实现与密度泛函理论（DFT）相当的精度的同时，达到高计算效率，并支持大规模分子动力学模拟。
• 通过在难熔高熵合金中模拟塑性和初级辐射损伤等复杂现象，验证模型的通用性与鲁棒性。
• 向公众开放训练好的模型、训练数据和模拟工具，以加速材料科学研究。

提出的方法

• 该模型基于使用多体对称函数（MBFS）作为描述符的神经网络势（NNP）框架，训练数据来自经过筛选的 16 种元素金属和 120 种二元合金。
• 采用多损失进化训练算法优化神经网络，以在不同化学环境中实现精度与泛化能力的平衡。
• 通过仅在单组分和双组分体系上进行训练，高效采样化学空间，而更高阶合金则作为描述符空间中的插值点处理。
• 使用密度泛函理论（DFT）计算作为训练参考数据，对各种相态和应变状态进行广泛结构采样。
• 利用 GPUMD 和 PyNEP 软件堆栈执行大规模分子动力学模拟，采用动态时间步长控制和电子阻止项以模拟辐射损伤。
• 通过 Wigner-Seitz 细胞方法识别缺陷，缺陷团簇按第二和第三近邻距离定义。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可以训练出一个单一、统一的机器学习势，准确描述 16 种元素金属及其合金的热力学和力学性质？
• RQ2 是否可行仅使用 16 个单组分和 120 个双组分训练体系来表征 16 种金属的完整化学空间，从而避免对所有组合进行穷举？
• RQ3 该统一 MLP 在预测结合能、弹性常数和声子色散等物理性质方面，与嵌入原子法（EAM）势相比表现如何？
• RQ4 该模型在复杂多组分体系（如难熔高熵合金 MoTaVW）中的泛化能力如何？
• RQ5 该模型在大规模分子动力学模拟中的计算性能如何？是否能够实现每秒处理 1 亿个原子的高速模拟？

主要发现

• 使用八个 80-GiB A100 GPU，UNEP-v1 实现了每秒 1.5×10⁸ 个原子的计算速度，支持高达 1 亿个原子的大规模模拟。
• 在所有 16 种元素金属中，该模型在预测结合能、弹性常数和声子色散方面，精度显著优于嵌入原子法（EAM）势。
• 该模型成功捕捉了 MoTaVW 难熔高熵合金中复杂的缺陷演化过程，包括初级辐射损伤后空位团簇和自间隙原子团簇的形成。
• 在高指数方向（⟨135⟩）使用 100-keV 初级反冲原子进行辐射损伤模拟，结果表明该模型在 140 ps 模拟时间内正确预测了缺陷的产生与团簇化。
• 描述符空间分析表明，更高阶合金（如三元和四元合金）在描述符空间中被良好表征，验证了最小化训练数据策略的有效性。
• 训练好的模型及所有训练数据已通过 Zenodo（DOI: 10.5281/zenodo.10081677）公开发布，同时提供 GPUMD、PyNEP 及相关工具的开源代码。