[论文解读] Geometric structure of gold tiny particles at varying precursor concentration and packing of their electronic structures into extended shapes

Mubarak Ali, I‐Nan Lin|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2016

nanoparticles nucleation surface interactions参考文献 40被引用 11

一句话总结

本研究证明，在自制脉冲等离子体-液体过程中，改变金前驱体浓度可控制气-液界面处几何有序微小颗粒的形成，最优浓度（0.30 mM 和 0.60 mM）可生成均匀分散的菱形颗粒。这些颗粒沿电子束单向排列，通过角度依赖的光子-表面相互作用形成各向异性的延伸形貌；而非最优浓度则因非单向相互作用导致颗粒形貌畸变。

ABSTRACT

Coalescence of tiny particles into extended shapes has been an overlooked phenomenon since long. Present study demonstrates geometric tiny particles and their packing into large-sized particles under varying concentration of gold precursor in homemade pulse plasma-liquid interaction process. At fixed ratio of pulse OFF to ON time the amount of precursor concentration determines the geometric tiny particles at air-solution interface. For precursor concentrations between 0.07 mM to 0.90 mM large numbers of tiny particles are made in two-dimensional structure and their maximum number is formed at 0.30 mM and 0.60 mM where set ratio of pulse OFF to ON time harvested homogeneously dispersed atoms into rhombus shape. Under horizontal drive such tiny particles drag and on stretching one-dimensionally along impinging electron streams of so-called plasma they pack at center of plasma-solution interface in developing various anisotropic geometric shapes. On nucleation under dynamically-controlled such tiny particles, anisotropic geometric shapes develop via angle-dependent unidirectional interactions of later ones where propagation of photons on their surface modify them into smooth elements by retaining intact the orientations of packing. On the other hand, at 0.05 mM and 1.20 mM tiny particles are not made in rhombus shape and their non-unidirectional interactions results into distorted particles. A change in argon flow rate does not alter the morphology of particles. SAED patterns of various geometrical shapes validate the formation of smooth elements and in the case of distorted ones no smooth elements are formed. Our investigations throw light on the fundamental and technologically important aspects of geometric tiny particles and their packing under varying concentrations of gold precursor in a non-equilibrium process.

研究动机与目标

• 研究金前驱体浓度对非平衡等离子体-液体系统中微小颗粒几何结构及排列的影响。
• 理解单向电子束与光子传播在由微小颗粒形成各向异性延伸纳米结构中的作用。
• 确定形成光滑、各向异性几何形状与畸变形貌的条件。
• 利用选区电子衍射（SAED）验证所形成颗粒的结构完整性和结晶性。

提出的方法

• 采用自制脉冲等离子体-液体相互作用系统，在气-液界面处通过控制脉冲开启与关闭时间生成瞬态等离子体。
• 将金前驱体浓度在 0.05 mM 至 1.20 mM 范围内变化，以研究其对颗粒成核与形貌的影响。
• 利用等离子体诱导的电子束水平驱动，使微小颗粒在等离子体-溶液界面处沿一个方向对齐并拉伸。
• 分析颗粒与传播光子之间角度依赖的单向相互作用，以阐明其在颗粒平滑化与形貌调控中的作用。
• 收集 SAED 图样以确认光滑结晶性结构的形成，并区分有序与畸变结构。
• 系统性地改变氩气流量以评估其对颗粒形貌的影响，但未观察到任何变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 金前驱体浓度在气-液界面处如何影响微小颗粒的成核与几何排列？
• RQ2 单向电子束与光子传播在由微小颗粒形成各向异性延伸形貌的过程中起什么作用？
• RQ3 为何特定前驱体浓度（0.30 mM 和 0.60 mM）导致形成菱形颗粒，而其他浓度则产生畸变形貌？
• RQ4 氩气流量在多大程度上影响所组装颗粒的最终形貌？
• RQ5 颗粒表面的角度依赖性相互作用如何导致平滑、取向保持的几何结构？

主要发现

• 在 0.30 mM 和 0.60 mM 金前驱体浓度下，二维结构中形成的微小颗粒数量最多，表明成核效率最优。
• 在 0.30 mM 和 0.60 mM 浓度下，由于与电子束的受控单向相互作用，形成了均匀分散的菱形颗粒。
• 颗粒在等离子体-溶液界面中心被拉伸并排列，通过角度依赖的单向相互作用形成多种各向异性几何形貌。
• 光子在颗粒表面的传播使颗粒转化为平滑结构，同时保持其排列取向，SAED 图样证实了这一点。
• 在 0.05 mM 和 1.20 mM 浓度下，非单向相互作用导致颗粒畸变，SAED 图样中未见光滑结晶性结构的证据。
• 氩气流量的变化未改变颗粒的形貌，表明颗粒形貌的主要控制因素来自前驱体浓度与等离子体动力学。