[论文解读] Geometrical frustration versus Kitaev interactions in BaCo$_2$(AsO$_4$)$_2$

Thomas Halloran, Félix Desrochers+13 more|arXiv (Cornell University)|May 30, 2022

Advanced Condensed Matter Physics被引用 7

一句话总结

本研究通过非弹性中子散射和高场磁化率测量，探究了钴基蜂窝状磁体BaCo₂(AsO₄)₂中的磁相互作用。数据强烈支持一种包含近邻与第三近邻交换相互作用竞争的XXZ–J₁–J₃模型，而非Kitaev–JKΓΓ′模型，表明尽管BCAO具有成为Kitaev自旋液体候选者的潜力，但其并不主导Kitaev相互作用。

ABSTRACT

Recently, Co-based honeycomb magnets have been proposed as promising candidate materials to host the Kitaev spin liquid state. One of the front-runners is BaCo$_2$(AsO$_4$)$_2$ (BCAO), where it was suggested that the exchange processes between Co$^{2+}$ ions via the surrounding edge-sharing oxygen octahedra could give rise to bond-dependent Kitaev interactions. In this work, we present and analyze comprehensive inelastic neutron scattering studies of BCAO with fields in the honeycomb plane. Combining the constraints from the magnon excitations in the high-field polarized state and the inelastic spin structure factor measured in zero magnetic field, we examine two leading theoretical models: the Kitaev-type \JKG model and the \XXZ model. We show that the existing experimental data can be consistently accounted for by the \XXZ model but not by the \JKG model, and we discuss the implications of these results for the realization of a spin liquid phase in BCAO and more generally for the realization of the Kitaev model in cobaltates.

研究动机与目标

• 确定BaCo₂(AsO₄)₂是否如钴基蜂窝状磁体所预测的那样主导Kitaev相互作用。
• 解决竞争性的理论模型：Kitaev型$JK\Gamma\Gamma^{\prime}$模型与XXZ–$J_1$–$J_3$模型之间的矛盾。
• 基于自旋激发和自旋结构因子的实验约束，评估该材料接近量子自旋液体相的程度。
• 为该有前途的候选体系中的磁相互作用本质提供明确的实验检验。
• 为未来在蜂窝状钴酸盐中研究磁场调控的量子相变提供指导。

提出的方法

• 在单晶BaCo₂(AsO₄)₂上进行高场下沿蜂窝平面的综合非弹性中子散射（INS）测量。
• 通过分析高场极化态中的自旋激发谱，约束自旋哈密顿量参数。
• 在零场下测量非弹性自旋结构因子，以提取动态自旋关联。
• 将实验数据与两种理论模型的预测进行比较：$JK\Gamma\Gamma^{\prime}$模型与XXZ–$J_1$–$J_3$模型。
• 利用观测到的自旋波色散关系与谱权重的一致性，排除$JK\Gamma\Gamma^{\prime}$模型。
• 应用场角依赖磁化率提供的对称性与各向异性约束，进一步区分两种模型。

实验结果

研究问题

• RQ1 BaCo₂(AsO₄)₂是否表现出如$JK\Gamma\Gamma^{\prime}$模型所预测的主导键依赖型Kitaev相互作用？
• RQ2 观测到的非弹性中子散射谱能否被$JK\Gamma\Gamma^{\prime}$模型或XXZ–$J_1$–$J_3$模型一致解释？
• RQ3 $J_1$与$J_3$相互作用的竞争在稳定或抑制自旋液体行为中起何种作用？
• RQ4 该体系中是否存在场诱导量子临界性或拓扑序的实验证据？
• RQ5 平面内磁场下的磁化各向异性如何区分Kitaev与非Kitaev模型？

主要发现

• 实验获得的非弹性中子散射数据与$JK\Gamma\Gamma^{\prime}$模型不一致，该模型无法再现观测到的自旋波色散关系与谱权重。
• 数据可被XXZ–$J_1$–$J_3$模型一致描述，该模型能解释实测的自旋结构因子与高场自旋激发。
• 该体系表现出强烈的易平面各向异性和场驱动相变，与XXZ–$J_1$–$J_3$模型一致，但与$JK\Gamma\Gamma^{\prime}$模型所预期的各向同性行为相矛盾。
• 缺乏强Kitaev相互作用意味着尽管其晶体结构有利且单晶质量优异，BaCo₂(AsO₄)₂并未实现Kitaev自旋液体基态。
• $J_1$与$J_3$相互作用的竞争导致几何阻挫，表明BCAO可能接近一个量子自旋液体相，可通过外加磁场调控实现。
• 观测到的一阶与二阶自旋波模式之间的强耦合表明存在异常的自旋波相互作用，可能预示着接近拓扑相或增强的量子涨落。