[论文解读] Geometrically Enhanced Thermoelectric Effects in Graphene Nanoconstrictions

Achim Harzheim, Jean Spièce+9 more|arXiv (Cornell University)|Nov 12, 2018

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 34被引用 76

一句话总结

本研究证明，石墨烯中的几何纳米约束——特别是100 nm宽的蝴蝶结形结构——由于边缘散射导致电子平均自由程缩短，从而在空间上表现出显著的局部塞贝克系数和珀耳帖系数增强。利用扫描热显微镜（SThM），作者绘制了纳米尺度热电响应，揭示了高达±2 K的珀耳帖冷却/加热效应以及塞贝克系数的数个数量级变化，使得全石墨烯、片上热电偶和局部热管理器件的设计成为可能。

ABSTRACT

The influence of nanostructuring and quantum confinement on the thermoelectric properties of materials has been extensively studied. While this has made possible multiple breakthroughs in the achievable figure of merit, classical confinement, and its effect on the local Seebeck coefficient has mostly been neglected, as has the Peltier effect in general due to the complexity of measuring small temperature gradients locally. Here we report that reducing the width of a graphene channel to 100 nm changes the Seebeck coefficient by orders of magnitude. Using a scanning thermal microscope allows us to probe the local temperature of electrically contacted graphene two-terminal devices or to locally heat the sample. We show that constrictions in mono- and bilayer graphene facilitate a spatially correlated gradient in the Seebeck and Peltier coefficient, as evidenced by the pronounced thermovoltage Vth and heating/cooling response ΔTPeltier, respectively. This geometry dependent effect, which has not been reported previously in 2D materials, has important implications for measurements of patterned nanostructures in graphene and points to novel solutions for effective thermal management in electronic graphene devices or concepts for single material thermocouples.

研究动机与目标

• 研究石墨烯中几何纳米结构化对局部热电性能（如塞贝克系数和珀耳帖系数）的影响。
• 以纳米尺度热分辨率测量石墨烯纳米约束中的空间分辨热电响应。
• 证明几何限制而非量子效应可在二维材料中显著增强热电性能。
• 探索利用电子束光刻制造单材料全石墨烯热电偶和局部热管理器件的可行性。

提出的方法

• 使用微加工制造的电阻性探针的扫描热显微镜（SThM）以亚100 nm的空间分辨率绘制局部温度变化。
• 采用两种测量协议：(1) 交流偏置激励，通过在一次和二次谐波处的同步检测分离珀耳帖效应和焦耳加热响应；(2) 加热的SThM探针用于探测二次谐波处的热电势响应。
• 通过在激励频率（17 Hz）处解调热信号提取珀耳帖效应，而焦耳加热则在两倍频率（34 Hz）处分离。
• 采用非平衡扫描探针热电测量方法解耦珀耳帖效应与焦耳加热效应，最大限度减少探针-样品接触引起的伪影。
• SThM同步进行高度测绘，实现对石墨烯约束位置的精确定位，以与热信号相关联。
• 理论建模和有限元法（FEM）模拟支持对边缘散射引起电子平均自由程变化及热电响应变化的解释。

实验结果

研究问题

• RQ1 石墨烯中几何纳米约束如何影响局部塞贝克系数？
• RQ2 能否利用扫描热显微镜在石墨烯纳米约束中实现珀耳帖效应的空间分辨？
• RQ3 在100 nm宽的石墨烯约束中，珀耳帖加热/冷却的大小和空间分布如何？
• RQ4 由于电子平均自由程减少引起的边缘散射在多大程度上增强了石墨烯中的热电效应？
• RQ5 石墨烯纳米约束能否作为有效的、局部的、单材料热电偶工作？

主要发现

• 由于几何限制和边缘散射，100 nm宽的石墨烯纳米约束中塞贝克系数变化达数个数量级。
• 观察到空间相关的珀耳帖效应，当施加约90 μA电流时，约束两侧的温度变化最大可达±2 K的冷却或加热。
• 珀耳帖信号在约束边缘最强，中心处出现节点，与空间调制的局部塞贝克系数一致。
• 由于电流密度增加，焦耳加热在约束中心处最大，证实了局部电阻加热。
• 开路条件下热电势响应与珀耳帖信号强烈相关，证实其源于局部塞贝克系数的改变。
• 单层与双层石墨烯之间未观察到显著的厚度依赖性，表明该效应主要源于几何结构而非层数依赖。