[论文解读] Giant chiral macroscopic response in high harmonic generation

David Ayuso, Piero Decleva+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 5, 2018

Terahertz technology and applications参考文献 19被引用 1

一句话总结

本文提出了一种自由传播的手性电场，可实现对随机取向手性分子中手性光学响应的强度、偏振态和传播方向的完全控制。通过利用这些电场，该研究实现了无背景检测，并可根据分子手性选择性地完全抑制或增强手性响应，通过高效的磁场介导相互作用达到了手性分辨的理论极限。

ABSTRACT

Light is one of the most powerful and precise tools allowing us to control, shape and create new phases of matter. In this task, the magnetic component of a light wave has so far played a unique role in defining the wave's helicity, but its influence on the optical response of matter is weak. Chiral molecules offer a typical example where the weakness of magnetic interactions hampers our ability to control the strength of their chiral optical response. It is limited several orders of magnitude below the full potential. Here we introduce freely propagating locally and globally chiral electric fields, which interact with chiral quantum systems extremely efficiently. To demonstrate the degree of control enabled by such fields, we focus on the nonlinear optical response of randomly oriented chiral molecules. We show full control over intensity, polarization and propagation direction of the chiral optical response, enabling its background-free detection. This response can be fully suppressed or enhanced at will depending on the molecular handedness, achieving the ultimate limit in chiral discrimination. Our findings open a way to extremely efficient control of chiral matter and to ultrafast imaging of chiral structure and dynamics in gases, liquids and solids.

研究动机与目标

• 为克服磁场对物质中手性光学响应影响微弱的问题。
• 解决手性系统中磁相互作用固有的微弱性导致的手性分辨受限问题。
• 开发一种方法，实现对手性光学响应强度、偏振态和传播方向的完全控制。
• 在气体、液体和固体等无序系统中实现手性信号的无背景检测。
• 通过根据分子手性选择性增强或抑制响应，实现手性分辨的理论极限。

提出的方法

• 该研究采用自由传播、局部和全局手性的电场，与手性量子系统强烈相互作用。
• 聚焦于在这些设计电场下随机取向手性分子的非线性光学响应。
• 手性电场被设计为最大化与光的磁分量的耦合，从而克服磁相互作用通常微弱的缺陷。
• 通过理论建模模拟和预测不同场构型下的手性光学响应。
• 该方法可控制谐波发射方向，实现方向性滤波与背景抑制。
• 该方法利用高次谐波生成技术，以高精度放大和整形手性信号。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过工程化手性电场，实现在无序手性系统中对手性光学响应的强度、偏振态和传播方向的完全控制？
• RQ2 如何增强手性分子中微弱的磁相互作用，以趋近手性分辨的理论最大值？
• RQ3 能否通过定制的手性电场，在随机取向的手性分子中实现手性信号的无背景检测？
• RQ4 利用该方法，手性响应在多大程度上可基于分子手性被选择性抑制或增强？
• RQ5 该方法能否实现对多种物相中手性结构与动力学的超快成像？

主要发现

• 手性电场可实现对随机取向手性分子中手性光学响应的强度、偏振态和传播方向的完全控制。
• 由于方向性控制和非手性贡献的抑制，实现了手性信号的无背景检测。
• 根据分子手性，手性光学响应可被完全抑制或增强，达到手性分辨的理论极限。
• 该方法通过工程化电场实现高效耦合，克服了手性系统中长期存在的弱磁相互作用限制。
• 该方法适用于气体、液体和固体，可实现手性结构与动力学的超快成像。