[论文解读] Giant Flexoelectricity in Bent Silicon Thinfilms

Dong‐Bo Zhang, Kai Chang|arXiv (Cornell University)|Aug 26, 2020

Nonlocal and gradient elasticity in micro/nano structures参考文献 36被引用 4

一句话总结

该论文揭示了在应变梯度驱动的电荷迁移作用下，弯曲硅薄膜中存在巨大的弛豫电致伸缩效应，该效应违背了线性响应理论。通过在DFTB模拟中应用广义布洛赫定理，研究表明弛豫电致伸缩系数随薄膜厚度的平方呈比例增长，在200 nm时达到约7.8×10⁻⁶ C/m，与陶瓷材料中的实验值相当，挑战了传统认为硅为弱弛豫电致伸缩材料的观点。

ABSTRACT

We reveal that strong flexoelectric effect of solids can be induced due to the signfi?cant charge migration along the strain gradient direction, which represents a new understanding of the origin of flexoelectricity. Beyond the linear response theory, we illustrate such charge migration that is driven by an electric field effect in bent silicon thinfilms. Due to such charge migration, the variation of atomic charge no longer represents a linear response to strain gradient and the resulting giant flexoelectric coeffcients being size dependent cannot be treated as a bulk property. The obtained flexoelectric coefficients compare well with the typical experimental values as reported in various ceramics. Our results shed light on elucidating the discrepancy between theory and experiment,and pave a new way to discover excellent flexoelectric performance in conventional materials.

研究动机与目标

• 解决固体中弛豫电致伸缩系数理论预测与实验测量之间长期存在的差异。
• 研究在线性响应理论之外的非线性电子响应机制是否可在传统半导体中引发巨大的弛豫电致伸缩效应。
• 证明薄膜中的弛豫电致伸缩效应具有尺寸依赖性，而非体材料性质，这是由于弯曲导致的电荷非均匀再分布所致。
• 建立一种计算框架，能够利用广义布洛赫理论模拟晶体材料中的非均匀形变（如弯曲）。

提出的方法

• 在密度泛函紧束缚（DFTB）模拟中应用广义布洛赫定理，对厚度为10至200 nm的弯曲（100）硅薄膜进行建模。
• 采用具有平移和旋转对称操作的非平面坐标系来描述形变后的周期性结构，从而实现对非均匀应变的量子力学处理。
• 通过在重复元胞内对电荷密度进行积分来计算电极化强度，原点设在薄膜中平面。
• 将弛豫电致伸缩系数定义为电极化强度与应变梯度的比值，通过在不同弯曲角度下对P与g进行线性拟合获得。
• 分析弯曲下电子结构的变化，以确定电荷从压缩侧向拉伸侧迁移的根源。
• 通过将μ的厚度依赖性拟合为二次函数μ = C₀(h/nm)²，验证结果，得到C₀ = 1.9×10⁻¹⁰ C/m。

实验结果

研究问题

• RQ1 非线性电子响应机制是否能够解释固体中实验观测到的巨大弛豫电致伸缩系数，而这些系数远超线性响应理论的预测？
• RQ2 为何硅中弛豫电致伸缩的理论预测值比实验值小几个数量级？
• RQ3 薄膜中弛豫电致伸缩系数在多大程度上具有尺寸依赖性？能否将其视为体材料常数？
• RQ4 弯曲如何诱导内建电场，从而驱动电荷迁移并增强极化？
• RQ5 当受到真实的非均匀形变时，传统半导体（如硅）是否能表现出巨大的弛豫电致伸缩效应？

主要发现

• 在弯曲硅薄膜中，弛豫电致伸缩系数μ随厚度的平方呈比例增长，在200 nm时达到7.8×10⁻⁶ C/m，与铁电陶瓷材料中的典型实验值相当。
• 对于75 nm厚的薄膜，μ达到10⁻⁶ C/m，表明硅在弯曲条件下可表现出巨大的弛豫电致伸缩效应，这与传统预期相反。
• 弯曲下从压缩侧向拉伸侧的电荷迁移是由应变诱导电场驱动的，导致原子电荷分布不均匀，从而违背了线性响应理论的假设。
• 原子电荷的变化主要由局部应变主导，而非应变梯度，使得响应呈现非线性和尺寸依赖性，因此μ不能被视为体材料常数。
• 广义布洛赫定理使得在晶体薄膜中准确模拟非均匀形变成为可能，克服了标准周期性边界条件方法的局限性。
• 结果表明，许多传统半导体（如Ge和GaAs）在类似弯曲条件下也可能表现出强烈的弛豫电致伸缩效应，为新材料发现开辟了新途径。