[论文解读] Giant gap in the magnon excitations of the quasi-1D chain compound Sr3NiIrO6

Wei Wu, D. T. Adroja+3 more|arXiv (Cornell University)|Jan 23, 2015

Advanced Condensed Matter Physics被引用 3

一句话总结

本研究通过非弹性中子散射揭示了准一维自旋链化合物 Sr₃NiIrO₆ 中存在一个巨大的磁激发能隙，确定了 Ni 与 Ir 离子之间主导的各向异性反铁磁交换作用，其参数为 Jz = 19.5 meV 和 Jxy = 12.1 meV。该能隙在高达 200 K 的温度下依然存在，远高于奈尔温度（TN ≈ 70 K），表明自旋-轨道耦合效应显著，并在 TN 以上存在一种新的能量尺度。自旋波理论与 Holstein-Primakoff 变换成功解释了具有能隙的双模色散关系。

ABSTRACT

Inelastic neutron scattering on the spin-chain compound Sr$_3$NiIrO$_6$ reveals gapped quasi-1D magnetic excitations. The observed one-magnon band between 29.5 and 39 meV consists of two dispersive modes. The spin wave spectrum could be well fitted with an antiferromagnetic anisotropic exchange model and single ion anisotropy on the Ni site. The extracted dominant anisotropic antiferromagnetic intra-chain exchange interaction between Ir and Ni ions are $J_z=19.5$ meV and $J_{xy}=12.1$ meV. These values justify previous electronic structure calculations, showing the importance of Ir spin orbit coupling on the electron correlations. The magnetic excitations survive up to 200 K well above the magnetic ordering temperature of $T_N \sim 70$ K, also indicating a quasi-1D nature of the magnetic interactions in Sr$_3$NiIrO$_6$. Our results not only support the idea of the existence of a new temperature scale well above $T_N$, but also emphasize the need to consider new exchange paths complicated by the SOC, resulting in additional characteristic temperatures in such spin-chain systems.

研究动机与目标

• 研究准一维自旋链化合物 Sr₃NiIrO₆ 的磁激发谱。
• 确定该体系中观测到的磁激发能隙的本质与起源。
• 评估自旋-轨道耦合与各向异性交换相互作用在稳定具有能隙的磁激发态中的作用。
• 探讨该体系在奈尔温度（TN ≈ 70 K）以上是否存在新的能量尺度。

提出的方法

• 采用非弹性中子散射（INS）测量 Sr₃NiIrO₆ 粉末样品的磁激发谱。
• 基于晶体学对称性约束，构建包含各向异性交换相互作用（Jz 与 Jxy）及单离子各向异性（Dz）的自旋哈密顿量。
• 应用 Holstein-Primakoff 变换将自旋系统映射为非相互作用的玻色子（磁激发子），以实现自旋波色散关系的计算。
• 采用 Bogoliubov 变换对二次哈密顿量进行对角化，推导出双模色散关系 ω₁,₂(Q)。
• 开发一种拟合程序，利用观测到的自旋波能带底部（ωb）与顶部（ωt）的能量，以 Dz 作为唯一自由参数，使模拟结果与实验 INS 数据相匹配。
• 在其他假设条件下对模型进行测试，包括存在未探测到的上分支，但根据其与实验数据在强度与 Q 依赖性上的不一致，该可能性被排除。

实验结果

研究问题

• RQ1 Sr₃NiIrO₆ 中的磁激发谱具有何种特性，是否表现出能隙？
• RQ2 导致观测到的磁激发能隙的主导交换相互作用是什么？
• RQ3 该体系中是否存在高于奈尔温度 TN ≈ 70 K 的新能量尺度的证据？
• RQ4 自旋-轨道耦合与各向异性交换相互作用如何影响自旋波色散关系与能隙的形成？
• RQ5 观测到的上分支是否可能源于未探测到的磁激发模式，还是被数据排除？

主要发现

• 非弹性中子散射数据揭示了一个具有能隙的一倍子激发带，其能量范围为 29.5 至 39 meV，由两个具有色散关系的模式组成。
• Ni 与 Ir 离子之间主导的各向异性反铁磁交换作用被确定为 Jz = 19.5 meV 与 Jxy = 12.1 meV，与电子结构计算结果一致。
• 磁激发在高达 200 K 的温度下依然存在，远高于奈尔温度 TN ≈ 70 K，支持在 TN 以上存在一种新能量尺度。
• 观测到的自旋波色散关系可通过包含各向异性交换与单离子各向异性的自旋哈密顿量良好描述，其中 Dz 是拟合过程中唯一的自由参数。
• 上磁激发分支被排除为未探测到的模式，因其与实验数据在 Q 依赖性与强度分布上存在不一致，特别是高能区的肩峰特征。
• 包含 Dz > 0 与非零各向异性的模型提供最佳拟合，证实能隙源于各向异性交换与单离子各向异性的共同作用，而不仅仅是 Jz − Jxy 的劈裂效应。