[论文解读] Giant magnetic in-plane anisotropy and competing instabilities in Na3Co2SbO6

Xintong Li, Yuchen Gu+13 more|arXiv (Cornell University)|Apr 10, 2022

Advanced Condensed Matter Physics被引用 10

一句话总结

本研究揭示了在无孪晶的单晶 Na₃Co₂SbO₆ 中存在超过 200% 的巨大面内磁各向异性，尽管其晶格畸变极小（<0.2% 正交畸变）。通过磁测量和磁性中子衍射，作者识别出与竞争性铁磁和反铁磁不稳定性相关的场诱导相，表明该体系可能接近量子自旋液体相，从而挑战了在 Kitaev 候选材料中理想蜂窝对称性的假设。

ABSTRACT

We report magnetometry data obtained on twin-free single crystals of Na3Co2SbO6, which is considered a candidate material for realizing the Kitaev honeycomb model for quantum spin liquids. Contrary to a common belief that such materials can be modeled with the symmetries of an ideal honeycomb lattice, our data reveal a pronounced two-fold symmetry and in-plane anisotropy of over 200%, despite the honeycomb layer's tiny orthorhombic distortion of less than 0.2%. We further use magnetic neutron diffraction to elucidate a rich variety of field-induced phases observed in the magnetometry. These phases manifest themselves in the paramagnetic state as diffuse scattering signals associated with competing ferro- and antiferromagnetic instabilities, consistent with a theory that also predicts a quantum spin liquid phase nearby. Our results call for theoretical understanding of the observed in-plane anisotropy, and render Na3Co2SbO6 a promising ground for finding exotic quantum phases by targeted external tuning.

研究动机与目标

• 研究高质量无孪晶单晶 Na₃Co₂SbO₆ 的磁各向异性和低能磁激发，该材料是 Kitaev 量子自旋液体的候选者。
• 检验在钴酸盐基 Kitaev 材料中理想蜂窝晶格对称性假设的有效性，尤其是其低对称性的单斜结构。
• 识别场调控的磁相，并探究顺磁态中竞争性铁磁与反铁磁不稳定性之间的相互作用。
• 通过实验检测弥散散射和场诱导有序，评估 Na₃Co₂SbO₆ 接近量子自旋液体相的程度。
• 通过测量无法用简单键平均近似解释的强面内各向异性，为理论模型提供基准。

提出的方法

• 对无孪晶单晶 Na₃Co₂SbO₆ 进行高精度磁测量，以测定磁各向异性和场依赖磁化率。
• 在多个入射能量（5.6、16.8、35 meV）下，采用飞行时间技术开展磁性中子衍射实验，并改变外磁场方向。
• 在恒定 Q⊥ 切片（例如 Q⊥ ≈ 0.3、0.7、1.0 r.l.u.）下获取衍射图，以探测外场下动量空间中磁散射的演化。
• 使用混合倒空间坐标系（Qa, Qb, Q⊥）绘制磁波矢，识别出不同的反铁磁序（AFM₁/₂ 和 AFM₁/₃ 相）。
• 应用对称化与数据还原技术，提取反映早期磁不稳定性迹象的弥散散射信号。
• 将实验结果与 Kitaev 系统中竞争不稳定性及接近量子自旋液体的理论预测进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 在晶格畸变极小（<0.2% 正交畸变）的 Na₃Co₂SbO₆ 中，面内磁各向异性的大小及其起源是什么？
• RQ2 场诱导磁相在顺磁态中如何表现？它们揭示了哪些关于竞争性磁不稳定性的重要信息？
• RQ3 所观测到的磁性行为在多大程度上与 Kitaev 候选材料中 C₃ 对称性的假设相矛盾？
• RQ4 有哪些证据支持 Na₃Co₂SbO₆ 接近量子自旋液体相？其在弥散散射中如何体现？
• RQ5 单斜晶体结构在多大程度上影响该体系的磁各向异性和磁序性质？

主要发现

• 尽管晶格畸变小于 0.2% 正交畸变，Na₃Co₂SbO₆ 中仍观测到超过 200% 的巨大面内磁各向异性。
• 磁性中子衍射揭示了顺磁态中的弥散散射信号，表明存在竞争性铁磁与反铁磁不稳定性。
• 场依赖测量识别出多个场诱导磁相，包括具有不同倒空间波矢的 AFM₁/₂ 和 AFM₁/₃ 有序。
• 观测到的磁不稳定性与理论模型预测的附近存在量子自旋液体相一致，支持 Na₃Co₂SbO₆ 作为奇异量子相的有力平台。
• 该强各向异性无法用简单键平均模型解释，表明低对称性的单斜结构在决定磁行为中起关键作用。
• 数据挑战了 Kitaev 材料中 C₃ 对称性假设的普遍性，凸显了需发展能考虑旋转对称性破缺的改进理论模型的必要性。