[论文解读] Giant overlap between the magnetic and superconducting phases of CeAu2Si2 under pressure

Zhi Ren, Leonid V. Pourovskii+4 more|arXiv (Cornell University)|Jun 5, 2014

Rare-earth and actinide compounds参考文献 37被引用 8

一句话总结

本研究在高压下发现CeAu2Si2中存在超导相与磁性相的巨大重叠，超导性（Tc最高达2.5 K）与反铁磁性在宽广的压力范围（11.8–22.3 GPa）内共存。这种共存由Ce 4f电子的压强诱导轨道交叉驱动，导致Tc与TM同时增强，在磁性消失的临界压力附近达到峰值，表明轨道物理是重费米子体系中非传统超导性的关键驱动力。

ABSTRACT

High pressure provides a powerful means for exploring unconventional superconductivity which appears mostly on the border of magnetism. Here we report the discovery of pressure-induced heavy fermion superconductivity up to 2.5 K in the antiferromanget CeAu2Si2 (TN ~ 10 K). Remarkably, the magnetic and superconducting phases are found to overlap across an unprecedentedly wide pressure interval from 11.8 to 22.3 GPa. Moreover, both the bulk Tc and TM are strongly enhanced when increasing the pressure from 16.7 to 20.2 GPa. Tc reaches a maximum at a pressure slightly below pc ~ 22.5 GPa, at which magnetic order disappears. Furthermore, the scaling behavior of the resistivity provides evidence for a continuous delocalization of the Ce 4f-electrons associated with a critical endpoint lying just above pc. We show that the maximum Tc of CeAu2Si2 actually occurs at almost the same unit-cell volume as that of CeCu2Si2 and CeCu2Ge2, and when the Kondo and crystal field splitting energies becomes comparable. Dynamical mean-filed theory calculations suggest that the peculiar behavior in pressurized CeAu2Si2 might be related to its Ce 4f-orbital occupancy. Our results not only provide a unique example of the interplay between superconductivity and magnetism, but also underline the role of orbital physics in understanding Ce-based heavy fermion systems.

研究动机与目标

• 研究高压下CeAu2Si2中超导性与磁性的相互作用。
• 确定观测到的超导相与磁性相共存是否与电子关联或轨道自由度相关。
• 探讨Ce 4f电子离域化与轨道占据在驱动非传统超导性中的作用。
• 将CeAu2Si2中Tc与TM的压力演化行为与相关Ce基重费米子化合物（如CeCu2Si2和CeCu2Ge2）进行比较。
• 确定中间压力区间（16.7–20.2 GPa）内Tc与TM增强的微观起源。

提出的方法

• 在高达27.4 GPa的压力下，对高质量单晶CeAu2Si2进行了高压输运与量热测量。
• 采用电阻率标度分析识别出与Ce 4f电子连续离域化相关的临界终点。
• 采用第一性原理动力学平均场理论（DMFT）计算分析Ce 4f轨道占据与电子结构的压力依赖性。
• 计算并比较CeAu2Si2、CeCu2Si2与CeCu2Ge2的晶胞体积，以识别共同的标度行为。
• 分析Kondo温度（TK）与晶体场分裂能的演化，评估其在配对机制中的作用。
• 绘制Tc与TM随压力的变化关系，以识别相关性与共存区域。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高压下，CeAu2Si2中超导性与磁性共存的范围与性质如何？
• RQ2 为何在TM升高的相同压力范围内，Tc也得到增强？
• RQ3 电阻率标度中观测到的临界终点的微观起源是什么？其与4f电子离域化有何关联？
• RQ4 Ce 4f电子的轨道占据如何随压力演化？其在超导性介导中扮演何种角色？
• RQ5 尽管化学组成不同，为何CeAu2Si2中的最大Tc出现在与CeCu2Si2和CeCu2Ge2几乎相同的晶胞体积下？

主要发现

• 在11.8–22.3 GPa的宽广压力区间内，CeAu2Si2中表现出超导相与磁性相的巨大重叠，这在Ce基重费米子体系中尚属首次。
• 超导转变温度Tc在临界压力pc ≈ 22.5 GPa附近达到最大值2.5 K，此时磁序完全消失。
• 在16.7–20.2 GPa区间内，Tc与TM均显著增强，且在广泛压力范围内呈现Tc ∝ TM的关系，表明二者演化具有强关联性。
• 电阻率标度分析揭示Ce 4f电子的连续离域化，表明临界终点位于pc稍高的位置。
• 第一性原理DMFT计算显示，在压力作用下Ce 4f轨道占据出现显著的中间态，提示轨道物理是导致观测行为的关键因素。
• 最大Tc出现在与CeCu2Si2和CeCu2Ge2几乎相同的晶胞体积下，且当Kondo能与晶体场分裂能趋于相当时，暗示存在一种普遍的配对机制。