[论文解读] Grain Boundaries in Graphene on SiC(000$\bar{1}$) Substrate

Yann Tison, Jérôme Lagoute+8 more|arXiv (Cornell University)|Dec 10, 2014

Graphene research and applications参考文献 40被引用 60

一句话总结

本研究结合扫描隧道显微镜与谱学技术及从头算计算，研究了在SiC(000¯1)上外延生长的石墨烯中的晶界（GBs）。研究确定了从平面到翘曲形态转变的临界错向角θc = 19 ± 2°，并证明一个高度有序的θ = 33 ± 2°晶界（由交替的五边形和七边形组成）表现出强烈的谷极化，从而实现全电控谷电子器件。

ABSTRACT

Grain boundaries in epitaxial graphene on the SiC(000$\bar{1}$) substrate are studied using scanning tunneling microscopy and spectroscopy. All investigated small-angle grain boundaries show pronounced out-of-plane buckling induced by the strain fields of constituent dislocations. The ensemble of observations allows to determine the critical misorientation angle of buckling transition $ heta_c = 19 \pm~2^\circ$. Periodic structures are found among the flat large-angle grain boundaries. In particular, the observed $ heta = 33\pm2^\circ$ highly ordered grain boundary is assigned to the previously proposed lowest formation energy structural motif composed of a continuous chain of edge-sharing alternating pentagons and heptagons. This periodic grain boundary defect is predicted to exhibit strong valley filtering of charge carriers thus promising the practical realization of all-electric valleytronic devices.

研究动机与目标

• 理解在SiC(000¯1)上外延生长的石墨烯中晶界（GBs）的原子结构与电子性质。
• 确定晶界因应变释放而从平面形态转变为翘曲形态的临界错向角（θc）。
• 识别并表征高度有序的大角晶界，评估其在谷电子学应用中的潜力。
• 将实验观测的STM/STS特征与从头算模拟及非平衡格林函数计算相联系。
• 评估周期性晶界在石墨烯基纳米电子学中实现谷极化电荷输运的潜力。

提出的方法

• 在1300 °C下对SiC(000¯1)上外延生长的石墨烯进行低温超高真空扫描隧道显微镜（STM）与谱学（STS）测量。
• 利用电化学蚀刻的W探针获取原子分辨率STM图像与dI/dV谱，以探测局域电子结构。
• 采用在Tersoff-Hamann近似下的从头算密度泛函理论（DFT）计算，模拟STM图像与电子态密度。
• 应用具有最近邻紧束缚哈密顿量的非平衡格林函数（NEGF）输运计算，模拟电子在晶界处的弹道传输。
• 绘制传输概率T(k||, E)与谷极化Pτ(ϑ, E)随动量k||与入射角ϑ的变化关系。
• 将实验STM形貌与谱学特征与模拟图像及电子态相关联，以确定晶界的原子结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 在SiC(000¯1)上外延生长的石墨烯中，晶界从平面形态转变为翘曲形态的临界错向角θc是多少？
• RQ2 在θ ≈ 33°处观测到的高度有序大角晶界的原子结构是什么？其与理论预测有何关联？
• RQ3 所观测到的周期性晶界是否支持局域电子态，并表现出谷极化输运特性？
• RQ4 晶界的电子结构，特别是其范霍夫奇点，如何与实验STS测量结果相关联？
• RQ5 周期性晶界缺陷能否作为石墨烯中的谷滤波器，实现全电控的谷极化？

主要发现

• 确定晶界从平面形态向翘曲形态转变的临界错向角为θc = 19 ± 2°，与理论预测一致。
• 识别出θ = 33 ± 2°的高度有序晶界为边缘共享的五边形与七边形交替排列的连续链，与理论预测的最低能量结构单元完全匹配。
• 扫描隧道显微谱学揭示晶界处存在局域电子态，观测到范霍夫奇点位于E = −0.55 eV（P1）与E = 0.25 eV（P2），与理论模拟结果一致。
• 从头算模拟成功再现了实验STM形貌，包括周期性锯齿状图案与明亮的角部特征，周期性为0.9 nm。
• 非平衡格林函数计算表明，穿过θ = 32.2°晶界的载流子表现出强烈的谷极化，且在斜入射角下可实现完全谷滤波。
• 谷极化Pτ(ϑ, E)与入射角ϑ呈近乎线性依赖关系，表明该晶界可实现对谷自由度的稳健全电控。