[论文解读] Growth, characterization, and thermodynamics of III-nitride semiconductors

Arlinda Hill|arXiv (Cornell University)|Jun 2, 2022

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一句话总结

本论文通过常规溶液模型研究了InGaN合金的热力学稳定性和相分离行为，以应对绿色InGaN发光二极管所面临的挑战。通过计算不同温度下混合吉布斯自由能，该研究绘制了共轭线和双节线分解曲线，识别出稳定与不稳定区域，这对于优化金属有机化学气相沉积生长条件以抑制相分离至关重要。

ABSTRACT

III-nitride alloys are wide band gap semiconductors with a broad range of applications in optoelectronic devices such as light emitting diodes and laser diodes. Indium gallium nitride light emitting diodes have been successfully produced over the past decade. But the progress of green emission light emitting devices has been limited by the incorporation of indium in the alloy, mainly due to phase separation. This difficulty could be addressed by studying the growth and thermodynamics of these alloys. Knowledge of thermodynamic phase stabilities and of pressure - temperature - composition phase diagrams is important for an understanding of the boundary conditions of a variety of growth techniques. In this dissertation a study of the phase separation of indium gallium nitride is conducted using a regular solution model of the ternary alloy system. Graphs of Gibbs free energy of mixing were produced for a range of temperatures. Binodal and spinodal decomposition curves show the stable and unstable regions of the alloy in equilibrium.

研究动机与目标

• 理解阻碍高效绿色InGaN发光二极管发展的热力学限制。
• 识别InGaN合金在外延生长过程中发生相分离的条件。
• 构建描述InGaN在温度与组分范围内稳定与不稳定区域的相图。
• 通过热力学建模预测相分离的边界条件，以指导生长过程的优化。
• 提供一种理论框架，通过热力学分析改善III族氮化物半导体中In的掺杂效率。

提出的方法

• 将常规溶液模型应用于InGaN三元体系，以描述其混合行为。
• 计算混合吉布斯自由能随温度和铟组分的变化关系。
• 从混合吉布斯自由能推导出共轭线和双节线分解曲线，以确定相稳定性的边界。
• 利用热力学数据构建InGaN的压力-温度-组分相图。
• 基于已确立的热力学原理建模，预测在不同生长条件下相分离的起始点。
• 将实验生长约束条件整合到热力学模型中，以评估实际可行性。

实验结果

研究问题

• RQ1 InGaN合金在生长过程中在何种热力学条件下表现出相分离？
• RQ2 温度如何影响InGaN固溶体的稳定性以及分解的起始点？
• RQ3 在温度-组分空间中，InGaN的共轭线和双节线位于何处？
• RQ4 哪些关键组分和温度界定了InGaN相稳定性的边界？
• RQ5 热力学相图如何为InGaN金属有机化学气相沉积工艺的优化提供指导？

主要发现

• 常规溶液模型成功预测了InGaN在不同温度和铟组分范围内的混合吉布斯自由能。
• 计算得到了共轭线和双节线分解曲线，明确界定了InGaN中的热力学稳定区与不稳定区。
• 在高铟组分和低温条件下，相分离在热力学上更有利，这解释了外延生长中的挑战。
• 该模型识别出一个临界温度阈值，低于此温度时相分离在能量上变得有利。
• 计算所得相图提供了定量指导，可用于选择可避免不稳定区域的生长条件。
• 结果强调了将生长温度维持在双节线以上以抑制InGaN中相分离的重要性。