[论文解读] Growth of ultra thin vanadium dioxide thin films using magnetron sputtering

Fangfang Song, B. E. White|arXiv (Cornell University)|Aug 12, 2016

Transition Metal Oxide Nanomaterials被引用 7

一句话总结

本研究通过反应式直流磁控溅射法在非晶SiO2基底上成功生长出超薄（42 nm）二价钒氧化物（VO2）薄膜，并在低氧分压条件下进行退火处理。薄膜在约72°C的金属-绝缘体转变温度下表现出超过200倍的电阻率变化，回滞宽度约为8°C，绝缘相表现出热激活行为（活化能0.16±0.03 eV），同时承受显著的拉伸应力（约2.0 GPa），导致转变温度偏移约4°C。

ABSTRACT

In this work, the results of fabricating ultra thin VO$_2$ films on the technologically relevant amorphous SiO$_2$ surface using reactive DC magnetron sputtering are presented. Results indicate that a post deposition anneal in low partial pressures of oxygen is an effective way at stabilizing the VO$_2$(M$_{1}$) phase on the SiO$_2$ surface. VO$_2$ films with a thickness of 42nm show a continuous microstructure, and undergo a resistivity change of more than a factor of 200 as the temperature of the film increases above 72$^{o}C$. The film shows hysteresis in the metal-insulator transition temperature upon heating and cooling with a width of approximately 8$^o$C. The resistivity of the low temperature semiconducting phase is found to be thermally activated with an activation energy 0.16$\pm$0.03 $ev$. Stress measurements using X-ray diffraction indicate that the ultra thin VO$_2$ film has a large tensile stress of 2.0$\pm$0.2 $GPa$. This value agrees well with the calculated thermal stress due to differential thermal expansion between the VO$_2$ thin film and silicon substrate. The stress leads to a shift of the metal-insulator transition temperature by approximately 4$^{o}C$.

研究动机与目标

• 开发一种可扩展的方法，用于在技术上相关的非晶SiO2基底上生长高质量的超薄VO2薄膜。
• 在厚度低于100 nm的薄膜中稳定VO2(M1)相，该过程因相不稳定性和结晶性差而具有挑战性。
• 研究氧分压和退火处理对相纯度、微观结构及金属-绝缘体转变（MIT）特性的影响。
• 量化残余应力及其对超薄VO2薄膜MIT温度的影响。
• 通过展示与非晶SiO2的兼容性，实现VO2基器件与现有硅基技术的集成。

提出的方法

• 在热氧化的硅基底上，以550°C的温度进行反应式直流磁控溅射，通过控制O2/Ar气体流量比（1.9–3 sccm）调节氧分压，沉积金属钒靶材。
• 在550°C下于低氧分压（0–4.8×10⁻² Pa）环境中进行退火处理，以稳定VO2(M1)相。
• 采用掠入射X射线衍射（GIXRD）识别晶体学相并评估相纯度。
• 利用X射线反射率精确测量超薄薄膜的厚度。
• 基于X射线衍射的残余应力测量方法，量化薄膜中的拉伸应力。
• 使用Keithley 4200半导体参数分析仪进行电学表征，测量温度循环过程中的电阻率及MIT行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过反应式溅射和退火处理，在非晶SiO2基底上将超薄VO2薄膜（≤100 nm）稳定在目标VO2(M1)相？
• RQ2 溅射过程中氧分压如何影响VO2薄膜的相组成和结晶性？
• RQ3 超薄VO2薄膜在金属-绝缘体转变附近的电学响应（电阻率变化、回滞宽度、活化能）如何？
• RQ4 超薄VO2薄膜中的本征应力在多大程度上导致MIT温度偏移？
• RQ5 在保持高电阻率对比度的前提下，MIT是否可在厚度仅为42 nm的薄膜中得以保持？

主要发现

• 42 nm厚的超薄VO2薄膜在约72°C的金属-绝缘体转变温度下表现出超过200倍的电阻率变化。
• 在加热和冷却循环中，金属-绝缘体转变表现出约8°C的回滞宽度。
• 低温半导体相表现出热激活电阻率行为，活化能为0.16±0.03 eV。
• 薄膜承受了高达2.0±0.2 GPa的拉伸应力，该应力与VO2与硅基底之间热膨胀系数失配引起的热致应力一致。
• 该应力导致MIT温度发生约4°C的偏移，表明应变对相变行为具有显著影响。
• 退火处理在低氧分压下对稳定VO2(M1)相及在非晶SiO2上获得高质量、相纯的薄膜至关重要。