[论文解读] GW quasiparticle calculations with spin-orbit coupling for the light actinides

Towfiq Ahmed, R. C. Albers+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 16, 2013

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 4

一句话总结

本研究采用全势LAPW方法，对轻质锕系元素（Np、U、Pu）进行了含自旋-轨道耦合的一次性GW准粒子计算，揭示了在中间耦合区中显著的能带重正则化和增强的电子关联效应。引入自旋-轨道耦合后，计算结果与实验光电子能谱的吻合度显著提高，特别是在费米能级附近；同时发现，随着晶格膨胀，屏蔽库仑相互作用逐渐增强。

ABSTRACT

We report on the importance of GW self-energy corrections for the electronic structure of light actinides in the weak-to-intermediate coupling regime. Our study is based on calculations of the band structure and total density of states of Np, U, and Pu using a one-shot GW approximation that includes spin-orbit coupling within a full potential LAPW framework. We also present RPA screened effective Coulomb interactions for the f-electron orbitals for different lattice constants, and show that there is an increased contribution from electron-electron correlation in these systems for expanded lattices. We find a significant amount of electronic correlation in these highly localized electronic systems.

研究动机与目标

• 研究强自旋-轨道耦合下GW自能修正对轻质锕系元素电子结构的影响。
• 评估在弱至中间耦合区中，5f电子的电子-电子关联效应在Np、U和Pu中的影响。
• 通过晶格常数的变化，评估RPA屏蔽库仑相互作用W(ω=0)在f轨道上的表现，以量化关联强度。
• 将GW+SO计算结果与实验光电子能谱及LDA结果进行基准比较，重点关注谱权和价电子数的准确性。
• 通过建立包含自旋-轨道耦合的可靠起点，为未来GW+DMFT研究提供第一性原理基础。

提出的方法

• 在全势线性化原子球面波（LAPW）框架下，采用一次性GW近似计算准粒子能带结构。
• 通过相对论单粒子哈密顿量引入自旋-轨道耦合，将SO相互作用作为微扰项添加至Kohn-Sham势中。
• 采用随机相位近似（RPA）计算屏蔽库仑相互作用W(ω)，并将其投影至ω=0时的f轨道，获得有效U型相互作用。
• 采用实频率方法计算光电子谱，避免了其他GW实现中常见的解析延拓问题。
• 对Np、U、Pu及具有不同晶格常数的扩展Pu体系进行系统计算，以探测巡游-局域化转变行为。
• 通过采用实频率方法，确保谱权和占据价电子数守恒，从而在可靠性上优于依赖解析延拓的方法。

实验结果

研究问题

• RQ1 含自旋-轨道耦合的GW自能修正如何影响轻质锕系元素的能带结构和态密度？
• RQ2 随着晶格间距增大，5f体系中电子关联效应的增强程度如何，以屏蔽库仑相互作用为衡量标准？
• RQ3 在GW计算中引入自旋-轨道耦合后，与LDA或非相对论性GW相比，其对实验光电子能谱的拟合度提升程度如何？
• RQ4 RPA屏蔽库仑相互作用W(ω=0)在量化部分填充f电子体系中静态关联效应方面起何作用？
• RQ5 一次性GW结合自旋-轨道耦合能否作为未来强关联锕系元素GW+DMFT研究的可靠起点？

主要发现

• 一次性GW+SO计算显著重正则化了能带结构，特别是拓宽了费米能级附近的谱峰，从而更符合实验光电子能谱数据。
• 对于晶格常数扩大的δ-Pu，SO耦合导致1.2 eV处的峰向更高结合能方向移动1.5 eV，表明在局域化区域存在强烈的关联效应。
• RPA屏蔽库仑相互作用W(ω=0)随晶格膨胀而增大，显示出在更稀释体系中电子关联增强的明确趋势。
• 有效库仑相互作用W(ω=0)与裸库仑相互作用V_ff成比例，证实当f轨道更局域化时，关联强度随之增强。
• 实频率GW方法保持了谱权和电子数守恒，而基于解析延拓的方法则不能，因此与LDA结果的一致性更优。
• GW+SO计算结果在与实验PES的拟合度上优于LDA或非相对论性GW，尤其在费米边附近的三个主要峰处表现更优，验证了同时包含关联效应与自旋-轨道耦合的重要性。