[论文解读] Half Metal Transition Driven by Doping Eects in Osmium Double Perovskite

Madhav Prasad Ghimire, Xiao Hu|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2014

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 50被引用 10

一句话总结

本研究采用从头算密度泛函理论，表明在Ca₂FeOsO₆中掺杂Ni可诱导出半金属性铁磁性，即使在自旋-轨道耦合下，全自旋极化仍被保持。在x = 0.5掺杂时，系统实现每晶胞μₘₜₒₜ = 2μB，展现出对自旋电子学应用极为理想的强健半金属性。

ABSTRACT

Using the first-principles density functional approach, we investigate Ca$_2$FeOsO$_6$, a material of double perovskite structure synthesized recently. According to the calculations, Ca$_2$FeOsO$_6$ is a ferrimagnetic Mott-insulator influenced by the cooperative effect of spin-orbit coupling (SOC) and Coulomb interactions of Fe-3$d$ and Os-5$d$ electrons, as well as the crystal field. When Fe is replaced with Ni, the system exhibits half metallic (HM) states desirable for spintronic applications. In [Ca$_2$Fe$_{1-x}$Ni$_x$OsO$_6$]$_2$, HM ferrimagnetism is observed with $\mu_{ m tot}=2\mu_{ m B}$ per unit cell for doping rate $x=0.5$, whereas HM antiferromagnetism (HMAFM) with nearly zero spin magnetization in the unit cell for $x=1$, respectively. It is emphasized that half metallicity is retained even with SOC effect due to the large exchange-splitting between spin-up and spin-down bands close to the Fermi level.

研究动机与目标

• 研究最近合成的双钙钛矿Ca₂FeOsO₆的电子与磁性性质。
• 考察自旋-轨道耦合、电子关联和晶体场效应在决定材料基态中的作用。
• 探讨Fe位点Ni掺杂如何诱导出适合自旋电子学应用的半金属性行为。
• 确定半金属性在自旋-轨道耦合下的稳定性及其与掺杂浓度的依赖关系。

提出的方法

• 采用包含自旋-轨道耦合（SOC）和Hubbard U校正（DFT+U）的从头算密度泛函理论（DFT）方法，模拟电子结构。
• 分析电子能带结构和态密度，以识别半金属性能隙和自旋极化。
• 计算总自旋磁矩μₘₜₒₜ（每晶胞）随Ni掺杂浓度（x）的变化关系。
• 评估费米能级附近交换分裂的影响，以确认在SOC作用下仍保持半金属性。
• 利用双钙钛矿结构Ca₂Fe₁₋ₓNiₓOsO₆系统调节掺杂水平，并评估磁有序行为。
• 评估Fe-3d与Os-5d电子关联、晶体场分裂与自旋-轨道耦合之间的协同作用，以稳定半金属性态。

实验结果

研究问题

• RQ1 Ca₂FeOsO₆中Fe位点的Ni掺杂如何影响其电子能带结构和磁有序行为？
• RQ2 尽管存在强自旋-轨道耦合，能否在Ca₂Fe₁₋ₓNiₓOsO₆中稳定半金属性行为？
• RQ3 在最优掺杂（x = 0.5）和完全Ni取代（x = 1.0）时，每晶胞的总自旋磁矩是多少？
• RQ4 电子关联和晶体场效应如何影响该体系中半金属性的出现？
• RQ5 当计算中包含自旋-轨道耦合时，半金属性能隙是否仍被保持？

主要发现

• Ca₂FeOsO₆中Ni掺杂可诱导出强健的半金属性铁磁态，费米能级处具有完全自旋极化的能隙。
• 在x = 0.5时，系统表现出每晶胞μₘₜₒₜ = 2μB的总自旋磁矩，表明存在强铁磁有序。
• 在x = 1.0（完全Ni取代）时，系统转变为半金属性反铁磁性（HMAFM），净自旋磁矩几乎为零。
• 由于费米能级附近自旋向上与自旋向下的能带间存在大的交换分裂，半金属性在自旋-轨道耦合下仍被保持。
• 自旋-轨道耦合、电子关联（U）与晶体场分裂的协同效应稳定了半金属性基态。
• 即使在包含SOC的情况下，半金属性能隙仍保持开放且清晰，证实其在潜在自旋电子学应用中的强健性。