[论文解读] Hard ferromagnetism down to the thinnest limit of iron-intercalated tantalum disulfide

Samra Husremović, Katherine Inzani+12 more|arXiv (Cornell University)|Mar 10, 2022

2D Materials and Applications参考文献 87被引用 54

一句话总结

本研究在铁插层双层2H-TaS2中实现了二维极限下的硬铁磁性，其矫顽力高达3 T。通过化学插层和先进表征手段，作者表明，强磁晶各向异性源于Fe离子在TaS2基体中的高未猝灭轨道角动量及自旋-轨道耦合，从而实现了稳定、可开关的二维磁性，并可通过插层控制实现磁性特性的可调谐。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) magnetic crystals hold promise for miniaturized and ultralow power electronic devices that exploit spin manipulation. In these materials, large, controllable magnetocrystalline anisotropy is a prerequisite for the stabilization and manipulation of long-range magnetic order. In known 2D magnetic crystals, relatively weak magnetocrystalline anisotropy results in typically soft ferromagnetism. Here, we demonstrate that ferromagnetic order persists down to the thinnest limit of Fe$_x$TaS$_2$ (Fe-intercalated bilayer 2H-TaS$_2$) with giant coercivities up to 3 tesla. We prepare Fe-intercalated TaS$_2$ by chemical intercalation of van der Waals layered 2H-TaS$_2$ crystals and perform variable-temperature quantum transport, transmission electron microscopy, and confocal Raman spectroscopy measurements to shed new light on the coupled effects of dimensionality, degree of intercalation, and intercalant order/disorder on the hard ferromagnetic behavior of Fe$_x$TaS$_2$. More generally, we show that chemical intercalation gives access to a rich synthetic parameter space for low-dimensional magnets, in which magnetic properties can be tailored by the choice of the host material and intercalant identity/amount, in addition to the manifold distinctive degrees of freedom available in atomically thin, van der Waals crystals.

研究动机与目标

• 在具有强磁晶各向异性的二维过渡金属二硫属化物中稳定长程铁磁序。
• 通过化学插层工程化大磁各向异性，以克服已知二维磁体中软铁磁性的局限性。
• 探究插层剂有序度、化学计量比和维度在调控二维范德华磁体磁性中的作用。
• 建立一种合成平台，通过调控基体和插层剂实现低维磁体磁各向异性的可控设计。

提出的方法

• 在惰性气氛下对机械剥离的2H-TaS2薄片进行Fe(CO)5化学插层，形成FexTaS2异质结构。
• 采用六方氮化硼（hBN）盖层保护TaS2基面在插层和退火过程中的稳定性。
• 利用高分辨透射电子显微镜（HRTEM）、扫描透射电子显微镜（STEM）和能谱分析（EDS）进行原子尺度的结构与成分分析。
• 采用差分相位对比STEM（DPC-STEM）成像插层Fe原子，确认其占据六配位间隙位点。
• 通过变温量子输运测量探测磁序和矫顽力。
• 利用共聚焦拉曼光谱分析晶格畸变和超晶格形成，包括√3a × √3a周期性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在Fe插层TaS2的二维极限中稳定长程铁磁序？
• RQ2 FexTaS2中大磁晶各向异性的起源是什么？其如何实现硬铁磁行为？
• RQ3 插层程度和插层剂有序/无序状态如何影响二维FexTaS2的磁性和电子性质？
• RQ4 化学插层是否可作为范德华异质结构中工程化可调二维磁体（具有强磁各向异性）的一般途径？

主要发现

• 铁磁序在Fe插层2H-TaS2的双层极限下仍能保持，变温输运测量证实了长程磁序的存在。
• 测得高达3 T的巨矫顽力，表明在二维极限下呈现硬铁磁行为。
• DPC-STEM成像证实Fe插层原子占据六配位间隙位点，形成√3a × √3a超晶格结构，与Fe1/3TaS2一致。
• 强磁晶各向异性源于Fe离子在三角反棱柱配位环境中的高未猝灭轨道角动量，以及TaS2基体提供的自旋-轨道耦合。
• 拉曼光谱揭示了特征声子模式和超晶格信号，证实了插层和结构有序性。
• 插层程度和插层剂有序度显著调制磁电响应，实现了磁性特性的可调谐。