[论文解读] Hidden magnetism uncovered in charge ordered bilayer kagome material ScV_6Sn_6

Zurab Guguchia, D. J. Gawryluk+21 more|arXiv (Cornell University)|Apr 13, 2023

Advanced Condensed Matter Physics被引用 4

一句话总结

通过μ子自旋旋转光谱学，本研究在电荷有序双层凯麦尔材料ScV6Sn6中揭示了隐藏的时间反演对称性破缺磁性，尽管其不存在长程磁序。关键发现是在约80 K的电荷有序转变温度以下，μ子自旋弛豫率和内场宽度显著增强，且在外加磁场下进一步增加，表明存在与电荷序相关的体电子磁性。

ABSTRACT

Charge ordered kagome lattices have been demonstrated to be intriguing platforms for studying the intertwining of topology, correlation, and magnetism. The recently discovered charge ordered kagome material ScV_6Sn_6 does not feature a magnetic groundstate or excitations, thus it is often regarded as a conventional paramagnet. Here, using advanced muon-spin rotation spectroscopy, we uncover an unexpected hidden magnetism of the charge order. We observe a striking enhancement of the internal field width sensed by the muon ensemble, which takes place within the charge ordered state. More remarkably, the muon spin relaxation rate below the charge ordering temperature is substantially enhanced by applying an external magnetic field. Taken together with the hidden magnetism found in AV_3Sb_5 (A = K, Rb, Cs) and FeGe kagome systems, our results suggest ubiqitous time-reversal symmetry-breaking in charge ordered kagome lattices.

研究动机与目标

• 研究在具有电荷序但无长程磁序的双层凯麦尔材料ScV6Sn6中是否存在隐藏磁性。
• 确定ScV6Sn6中的电荷有序态是否包含类似于AV3Sb5化合物中观测到的时间反演对称性破缺电子序。
• 利用高灵敏度μ子自旋弛豫（µSR）技术探测ScV6Sn6中电子响应的微观起源。
• 将ScV6Sn6的磁响应与AV3Sb5（A = K, Rb, Cs）的磁响应进行比较，评估隐藏磁性的本质异同。
• 为凯麦尔晶格中电荷序、电子关联与涌现磁性之间的相互作用提供实验证据。

提出的方法

• 采用零场（ZF）和高场μ子自旋旋转（µSR）光谱学，检测ScV6Sn6单晶中的局部磁场和自旋弛豫动力学。
• 测量温度依赖的μ子自旋弛豫率（Γ）和内场宽度（Δ），以识别与T* ≈ 80 K电荷有序转变相关的特征变化。
• 分析弛豫率的场依赖性，以区分高斯和洛伦兹弛豫分量，确定静态或缓慢波动内场的主导贡献。
• 利用实验室X射线衍射和单晶结构精修，确认ScV6Sn6的凯麦尔晶格结构及其空间群P6/mmm（191）。
• 将ScV6Sn6的µSR响应与AV3Sb5化合物（A = K, Rb, Cs）的响应进行比较，评估电荷有序凯麦尔体系中时间反演对称性破缺的普遍性。
• 将µSR数据与比热和衍射数据关联，确认电荷序转变的体相特性及其与电子响应的关系。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管缺乏长程磁序，ScV6Sn6的电荷有序态是否包含隐藏磁性？
• RQ2 在T*以下观测到的μ子自旋弛豫率增强是否表明存在时间反演对称性破缺的电子序？
• RQ3 ScV6Sn6中弛豫率的场依赖性与AV3Sb5化合物相比如何，特别是在场诱导增强方面？
• RQ4 ScV6Sn6中弛豫率增加的起源是局域磁矩还是动态电子电流？
• RQ5 ScV6Sn6中观测到的磁性与AV3Sb5相比在多大程度上相似或不同？是否暗示凯麦尔晶格中存在普遍机制？

主要发现

• 在ScV6Sn6中，电荷有序转变温度T* ≈ 80 K以下，观察到μ子自旋弛豫率（Γ）显著增强0.12 µs⁻¹，表明存在内磁场。
• 在T*以下，高斯弛豫分量（Δ）增加了0.12 µs⁻¹，表明电荷有序态中存在密集、微弱的电子磁矩网络或波动局部场。
• 施加外磁场（最高达8 T）后，弛豫率进一步增强至0.23 µs⁻¹，较KV3Sb5提高1.6倍，表明具有强烈的场诱导响应。
• 弛豫增强效应在样品体积至少50%的范围内被观测到，证实ScV6Sn6中电子响应的体相特性。
• ScV6Sn6中弛豫率的场诱导增强比AV3Sb5化合物更显著，特别是与KV3Sb5相比，后者在8 T时仅增加0.15 µs⁻¹。
• 结果表明，ScV6Sn6的电荷有序态中存在时间反演对称性破缺的电子序，类似于AV3Sb5中的情况，但其微观起源因CDW性质差异及轨道电流缺乏理论模型而有所不同。