[论文解读] High-flux water desalination with interfacial salt sieving effect in nanoporous carbon composite membranes

Wei Chen, Shuyu Chen+6 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2016

Nanopore and Nanochannel Transport Studies参考文献 7被引用 5

一句话总结

本研究提出一种在陶瓷基底上具有30–60 nm通道的纳米多孔碳复合膜，通过界面盐筛分机制实现高通量海水淡化。该膜可实现100%的盐截留率，并通过实现水的表面扩散而无需相变，使淡水通量比聚合物膜高出3.5–20倍，从而通过消除潜热需求显著降低能耗。

ABSTRACT

Nanoporous carbon composite membranes, comprising a layer of porous carbon fiber structures with an average channel width of 30-60 nm grown on a porous ceramic substrate, are found to exhibit robust desalination effect with high freshwater flux. In three different membrane processes of vacuum membrane distillation, reverse osmosis and forward osmosis, the carbon composite membrane showed 100% salt rejection with 3.5 to 20 times higher freshwater flux compared to existing polymeric membranes. Thermal accounting experiments found that at least 80% of the freshwater pass through the carbon composite membrane with no phase change. Molecular dynamics simulations revealed a unique salt rejection mechanism. When seawater is interfaced with either vapor or the surface of carbon, one to three interfacial atomic layers contain no salt ions. Below the liquid entry pressure, the salt solution is stopped at the openings to the porous channels and forms a meniscus, while the surface layer of freshwater can feed the surface diffusion flux that is fast-transported on the surfaces of the carbon fibers, driven by the chemical potential gradient. As the surface-transported water does not involve a phase change, hence that component involves no energy expenditure in the form of latent heat.

研究动机与目标

• 开发一种可克服聚合物膜中常见渗透性-选择性权衡的高通量海水淡化膜。
• 研究碳-水界面处界面传质与盐筛分在提升海水淡化性能中的作用。
• 证明在无相变条件下水的表面扩散可显著提升通量，同时保持完全的盐截留。
• 通过分子动力学模拟和多种膜过程的实验测试验证该机制。

提出的方法

• 采用在陶瓷基底上生长的平均通道宽度为30–60 nm的多孔碳纤维，制备纳米多孔碳复合膜。
• 利用真空膜蒸馏、反渗透和正渗透测试不同工况下的海水淡化性能。
• 通过热平衡实验量化无相变通过膜的水的比例，证实表面传质占主导地位。
• 开展分子动力学模拟，分析碳-水界面处的离子分布与水传质行为，揭示界面原子层中的盐排斥现象。
• 测量液体进入压力，评估孔口处的毛细作用与弯月面形成，其可阻挡盐离子同时允许表面传质的水通过。
• 分析化学势梯度作为碳纤维表面快速表面扩散淡水的驱动力。

实验结果

研究问题

• RQ1 纳米多孔碳复合膜能否在保持100%盐截留率的同时实现高淡水通量？
• RQ2 界面传质对总通量的贡献如何？其是否在无相变条件下发生？
• RQ3 界面盐筛分机制如何在允许快速水传质的同时排斥离子？
• RQ4 化学势梯度在驱动碳纤维表面水的表面扩散中起什么作用？
• RQ5 水传质过程中无相变在多大程度上降低了海水淡化过程中的能耗？

主要发现

• 该纳米多孔碳复合膜在所有测试过程中（真空膜蒸馏、反渗透和正渗透）均实现了100%的盐截留率。
• 淡水通量比现有聚合物膜高出3.5至20倍，具体取决于工艺和操作条件。
• 热平衡实验表明，至少80%的淡水通量在无相变条件下发生，表明表面扩散传质占主导地位。
• 分子动力学模拟显示，碳-水界面处的1至3个界面原子层中不含盐离子，证实了界面盐筛分效应。
• 该膜在孔口处形成弯月面，其压力低于液体进入压力，可阻挡盐离子同时允许表面传质的水通过。
• 表面传质的水通量由化学势梯度驱动，无需潜热，显著降低了能量输入。