[论文解读] High-resolution ab initio three-dimensional X-ray diffraction microscopy

Henry N. Chapman, Anton Barty+11 more|University of North Texas Digital Library (University of North Texas)|Sep 8, 2005

Advanced X-ray Imaging Techniques参考文献 51被引用 24

一句话总结

本文通过从相干X射线衍射数据中进行从头相位恢复，实现了高分辨率、三维X射线衍射显微成像，无需事先了解物体的形状或组成，实现了约10 nm横向和50 nm轴向分辨率。该方法利用迭代相位恢复和三维傅里叶重建，实现了对厚的、非周期性样品的无伪影三维成像，为X射线自由电子激光器上的原子级分辨率成像奠定了基础。

ABSTRACT

Coherent X-ray diffraction microscopy is a method of imaging non-periodic isolated objects at resolutions only limited, in principle, by the largest scattering angles recorded. We demonstrate X-ray diffraction imaging with high resolution in all three dimensions, as determined by a quantitative analysis of the reconstructed volume images. These images are retrieved from the 3D diffraction data using no a priori knowledge about the shape or composition of the object, which has never before been demonstrated on a non-periodic object. We also construct 2D images of thick objects with infinite depth of focus (without loss of transverse spatial resolution). These methods can be used to image biological and materials science samples at high resolution using X-ray undulator radiation, and establishes the techniques to be used in atomic-resolution ultrafast imaging at X-ray free-electron laser sources.

研究动机与目标

• 通过相干X射线衍射在无需事先结构知识的情况下，实现对非周期性、厚样品的高分辨率三维成像。
• 通过利用三维衍射数据进行完整三维重建，克服二维成像中的离焦伪影。
• 展示利用X射线波荡器辐射实现生物和材料科学样品从头三维相位恢复的可行性。
• 建立计算和算法框架，从有限角度的衍射数据中重建超过10^9个体素的体积。
• 通过定量分析和与扫描电子显微镜（SEM）的对比，验证重建的三维图像的分辨率和一致性。

提出的方法

• 在140个方位角上（每1°一个角度）采集了三维测试物体（氮化硅金字塔）的相干X射线衍射图案，覆盖了特定的散射角度范围。
• 利用迭代相位恢复算法（特别是Shrinkwrap算法）将三维衍射强度数据重建为三维图像，该算法可从头确定物体的支撑区域。
• 相位恢复过程通过三维相位恢复传递函数（PRTF）进行表征，该函数考虑了由于光束挡板或有限角度覆盖导致的噪声和数据缺失。
• 对恢复的复衍射振幅执行三维逆傅里叶变换，生成物体电子密度的最终三维图像。
• 该方法不依赖于物体形状或组成的先验知识，仅基于测量的衍射强度和迭代约束。
• 重建过程处理了接近2×10^9个体素的数据集，实现了10 nm像素间距的高分辨率成像。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可以在不事先了解物体形状或组成的情况下，实现高分辨率三维X射线衍射显微成像？
• RQ2 从有限角度的三维衍射数据中进行从头相位恢复，可在三个方向上实现多高的分辨率？
• RQ3 二维成像中的离焦伪影如何影响对厚的、非周期性样品的解释？三维重建能否消除这些伪影？
• RQ4 在因光束挡板或有限角度采样导致的数据缺失情况下，相位恢复算法能在多大程度上恢复一致的相位？
• RQ5 三维调制传递函数（PRTF）能否用于估计成像过程的分辨率极限？

主要发现

• 该方法在x和y方向实现了约10 nm的分辨率，在z方向实现了50 nm的分辨率，相位恢复在最大记录空间频率0.068 nm⁻¹范围内保持一致。
• 即使在因光束挡板或有限角度覆盖导致傅里叶空间数据缺失的情况下，Shrinkwrap算法仍能成功从头确定物体支撑区域。
• 重建的三维图像成功分辨了相互接触的50 nm球体，线轮廓与SEM图像高度一致，证实了高保真度和分辨率。
• 在整个空间频率范围内恢复相位的一致性为成像分辨率提供了上限，表明在最大记录频率范围内不存在系统性相位误差。
• 三维重建过程表现出鲁棒性和可扩展性，能够处理接近2×10^9个体素的数据集，实现了在9.5 µm宽物体上7 nm对角分辨率的成像。
• 本研究为在X射线自由电子激光器上实现生物大分子的原子级分辨率三维成像铺平了道路，有望在0.7 nm分辨率下分辨最大达480 nm的物体。