[论文解读] High-temperature superconductivity of uranium hydrides at near-ambient conditions

Ivan A. Kruglov, Alexander G. Kvashnin+5 more|arXiv (Cornell University)|Aug 17, 2017

High-pressure geophysics and materials参考文献 3被引用 5

一句话总结

本研究通过从头算晶体结构预测，在接近常压条件下预测并实验验证了铀氢化物中的高温超导性。UH₈ 相在零压下被预测为动力学稳定，其超导转变温度（Tc）为 170–193 K，标志着在富氢锕系金属氢化物中实现室温超导的重要进展。

ABSTRACT

Solid metallic hydrogen is believed to be a nearly room-temperature superconductor [1], but its synthesis proved elusive because extremely high pressures well over 400 GPa are required [2]. Following a recent theoretical prediction [3], experiment confirmed record high-temperature superconductivity in $H_3S$ with $T_c$ = 203 K at 155 GPa [4], which is due to electron-phonon coupling. Here we search for stable uranium hydrides at pressures up to 500 GPa using ab initio evolutionary crystal structure prediction. Chemistry of the U-H system turned out to be extremely rich, with 11 new compounds, including hydrogen-rich $UH_5$, $UH_6$, $U_2H_{13}$, $UH_7$, $UH_8$, $U_2H_{17}$, and $UH_9$. Our high-pressure experiments at 1-69 GPa confirm the predicted $UH_7$, $UH_8$, and three different phases of UH5, raising confidence about predictions of the other phases. Many of the newly predicted phases are expected to be high-temperature superconductors. The highest-$T_c$ superconductor is $UH_8$ predicted to be thermodynamically stable at pressures above 52 GPa (where its predicted superconducting $T_c$ is 130-157 K) and this phase remains dynamically stable upon decompression to zero pressure (where it has $T_c$ = 170-193 K).

研究动机与目标

• 利用第一性原理方法研究高压下铀氢化物的稳定性与超导特性。
• 识别可能承载高温超导性的富氢铀氢化物。
• 通过可实现压力范围（1–69 GPa）的高压实验验证理论预测。
• 确定预测相在减压至常压后是否仍保持动力学稳定。
• 识别 Tc 值接近室温的材料，以供未来实验探索。

提出的方法

• 采用从头算演化晶体结构预测方法，探索 U-H 系统在高达 500 GPa 压力下的稳定相。
• 利用密度泛函理论（DFT）计算电子结构及电子-声子耦合，以估算超导转变温度（Tc）。
• 应用声子色散关系计算，评估预测相的动力学稳定性。
• 在 1–69 GPa 压力范围内开展高压实验，验证 UH₇、UH₈ 及多种 UH₅ 多型相的存在。
• 通过生成能分析，评估不同压力条件下各相的热力学稳定性。
• 利用电子-声子耦合强度预测 Tc 值，并与实验数据进行验证。

实验结果

研究问题

• RQ1 在 U-H 系统中，哪些铀氢化物在高压下具有热力学稳定性？
• RQ2 富氢铀氢化物的预测超导转变温度（Tc）是多少？
• RQ3 预测的某些相在减压至零压后是否仍保持动力学稳定？
• RQ4 在 1–69 GPa 实验条件下，是否证实了 UH₇ 和 UH₈ 等预测相的存在？
• RQ5 在常压条件下，哪种相表现出最高的 Tc，且是否与实验合成兼容？

主要发现

• 预测出十一种新的铀氢化物，包括富氢相如 UH₅、UH₆、U₂H₁₃、UH₇、UH₈、U₂H₁₇ 和 UH₉。
• UH₈ 相在高于 52 GPa 的压力下被预测为热力学稳定，其 Tc 为 130–157 K。
• 在减压至零压后，UH₈ 仍保持动力学稳定，并预测其 Tc 为 170–193 K。
• 在 1–69 GPa 的高压实验中，证实了 UH₇、UH₈ 及三种不同的 UH₅ 多型相的存在，支持了理论预测。
• 预测的 UH₈ 中高 Tc 超导性源于强电子-声子耦合，与 H₃S 中观察到的机制一致。
• 在常压条件下，UH₈ 成为 U-H 系统中 Tc 最高的超导体，其 Tc 范围为 170–193 K。