[论文解读] High-throughput computational discovery of 40 ultralow thermal conductivity and 20 highly anisotropic crystalline materials

Ankit Jain, Harish P Veeravenkata+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 7, 2022

Thermal properties of materials被引用 5

一句话总结

本研究通过基于密度泛函理论（DFT）的高通量计算筛选了225种稳定的三元半导体，以识别具有超低热导率和高热输运各向异性的材料。通过高效的非谐力常数提取方法，识别出40种热导率低于1 W/m-K的材料，包括热导率为0.16 W/m-K的SbRbK₂，以及20种各向异性超过此前报道最高值的材料，其最大值达到12.6。

ABSTRACT

We performed ab-initio driven density functional theory-based high throughput computations to search for materials with low thermal conductivity and high thermal transport anisotropy. We shortlisted a pool of 429 stable ternary semiconductors from the Materials Project and obtained phonon thermal conductivity by solving the Boltzmann transport equation on 225 materials. We found the lowest thermal conductivity of 0.16 W/m-K in SbRbK 2 and 40 materials with a thermal conductivity lower than 1 W/m-K at 300 K. For anisotropic thermal transport, we have identified six materials with anisotropy larger than 5 and 20 with thermal transport anisotropy higher than the largest reported literature value.

研究动机与目标

• 加速发现适用于热电和热绝缘应用的具有超低热导率的新材料。
• 通过利用高效的非谐力常数提取方法，克服传统从头算热导率计算的计算瓶颈。
• 系统性地识别具有高热输运各向异性的材料，该性质对于定向热管理至关重要。
• 通过在225种稳定的三元半导体上执行完整的DFT计算，将搜索范围扩展至已知材料类别之外。
• 提供一种计算高效、高通量的框架，以高精度预测声子热输运性质。

提出的方法

• 对Materials Project数据库中429种稳定的三元半导体执行从头算DFT计算，并筛选出热力学和结构稳定的材料。
• 采用玻尔兹曼输运方程（BTE）在300 K下计算声子热导率，使用随机热态快照法提取的温度依赖性非谐力常数。
• 采用一致且充分收敛的模拟参数集，以确保所有225种材料之间结果的可靠性与可比性。
• 根据电子带隙（>0.2 eV）、不含镧系元素、锕系元素、贵金属以及高度离子性化合物的标准对材料进行筛选。
• 将热导率各向异性定义为晶体学方向上最大与最小热导率的比值。
• 通过与已知基准材料（如砷化硼）对比，验证计算流程的准确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在基于从头算DFT的高通量筛选下，稳定三元半导体中可实现的最低声子热导率是多少？
• RQ2 哪些材料表现出最高的热输运各向异性，其表现与先前报道值相比如何？
• RQ3 高效的非谐力常数提取方法是否能够实现在计算成本显著降低的前提下，大规模且准确的热导率预测？
• RQ4 热导率和各向异性的分布如何随不同晶系和化学组成变化？
• RQ5 哪些材料组成或结构特征能持续导致超低热导率或高各向异性？

主要发现

• 在300 K下，识别出的最低声子热导率为0.16 W/m-K（SbRbK₂），为迄今报道的最低值。
• 共40种材料的热导率低于1 W/m-K，表明其在热电和热障应用中具有丰富的候选材料池。
• 观察到的最高热输运各向异性为12.6，出现在一种共价键合化合物中，显著超过此前报道的数值。
• 六种材料的各向异性大于5，20种材料超过本研究之前文献报道的最高各向异性值。
• 该计算框架使热导率预测的计算成本较传统方法降低1至3个数量级，从而实现了大规模筛选的可行性。
• 本研究证明，具有特定原子排布和低对称性的复杂三元化合物可同时实现超低热导率和高各向异性，显著拓展了功能材料的设计空间。