[论文解读] High-Throughput Computational Screening of Two-Dimensional Semiconductors

Vei Wang, Gang Tang+6 more|arXiv (Cornell University)|Jun 12, 2018

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用 10

一句话总结

本研究采用基于范德华力校正的从头算密度泛函理论（DFT），对近1,000种单层材料中的259种二维（2D）非磁性半导体进行了高通量计算筛选。研究提出一种线性拟合模型，以极低的计算成本实现了与杂化DFT相当的带隙、电离能和电子亲和能预测精度，显著提升了纳米器件与光催化材料的高效发现能力。

ABSTRACT

By performing high-throughput first-principles calculations combined with a semiempirical van der Waals dispersion correction, we have screened 74 direct- and 185 indirect-gap two dimensional (2D) nonmagnetic semiconductors from near 1000 monolayers according to the criteria for energetic, thermodynamic, mechanical, dynamic and thermal stabilities, and conductivity type. We present the calculated lattice constants, simulated scanning tunnel microscopy, formation energy, Young's modulus, Poisson's ratio, shear modulus, anisotropic effective mass, band structure, band gap, ionization energy, and electron affinity for each candidate meeting our criteria. The resulting 2D semiconductor database (2DSdb) can be accessed via the website https://materialsdb.cn/2dsdb/index.html. The 2DSdb provides an ideal platform for computational modeling and design of new 2D semiconductors and heterostructures in photocatalysis, nanoscale devices, and other applications. Further, a linear fitting model was proposed to evaluate band gap, ionization energy and electron affinity of semiconductor from the density functional theory (DFT) calculated data as initial input. This model can be as precise as hybrid DFT but with much lower computational cost.

研究动机与目标

• 通过严格的稳定性标准，从大量候选单层材料中识别出稳定的非磁性2D半导体。
• 通过开发计算成本更低的替代方法，克服标准DFT泛函（如PBE）对带隙的低估问题。
• 建立2D半导体基本电子、力学及表面性质的综合数据库。
• 基于PBE数据，提出一种低成本线性拟合模型，实现对电离能和电子亲和能的高精度预测。
• 提供一个公开可访问的平台，以加速纳米电子学与光催化材料的设计。

提出的方法

• 对990种单层材料执行高通量从头算DFT计算，采用PBE泛函与半经验范德华力校正。
• 应用能量、热力学、力学、动力学及热稳定性标准对候选材料进行筛选。
• 计算关键性质：晶格常数、生成能、杨氏模量、泊松比、剪切模量、能带结构、带隙、电离能、电子亲和能以及各向异性有效质量。
• 提出一种线性拟合模型（LFM），以PBE计算数据为输入，预测HSE06水平的带隙、电离能与电子亲和能精度。
• 在40种材料的测试集中，通过与HSE06和实验数据对比验证LFM性能，结果显示sp半导体带隙预测的平均绝对误差（MAE）仅为0.10 eV。
• 将最终的2D半导体数据库（2DSdb）托管于 https://materialsdb.cn/2dsdb/index.html，供公众访问并用于材料设计。

实验结果

研究问题

• RQ1 哪些2D单层材料满足能量、热力学、力学、动力学及热稳定性的严格标准？
• RQ2 基于PBE数据的线性拟合模型在预测2D半导体带隙、电离能与电子亲和能方面，与杂化DFT相比精度如何？
• RQ3 所提出的线性拟合模型在计算成本与精度之间的权衡，相较于传统杂化DFT计算有何优势？
• RQ4 该LFM模型是否可推广至具有相似预测性能的2D与体相半导体？
• RQ5 最具前景的2D半导体候选材料的关键电子与力学性质是什么？

主要发现

• 从近1,000种候选单层材料中，共识别出259种稳定的2D非磁性半导体，其中包括74种直接带隙和185种间接带隙材料。
• 线性拟合模型（LFM）在预测sp半导体带隙时，与HSE06相比，平均绝对误差（MAE）仅为0.10 eV，且不包含半核心d电子。
• 在SC/40测试集中，LFM预测的带隙与HSE06值的决定系数R²达0.971，表明强相关性与低偏差。
• LFM显著降低了计算成本，同时保持与杂化DFT相当的精度，其线性拟合关系为：$ E_g^{ ext{fit}} = 1.17 imes E_g^{ ext{PBE}} + 0.68 $。
• 该数据库包含所有259种候选材料的详细性质，如晶格常数、生成能、杨氏模量、泊松比，以及模拟的扫描隧道显微镜（STM）图像。
• 2DSdb数据库可通过 https://materialsdb.cn/2dsdb/index.html 公开访问，支持未来2D异质结构与纳米器件的设计。