[论文解读] High-throughput screening and mechanistic insights into solid acid proton conductors

Jonas Hänseroth, Max Großmann+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 16, 2026

Machine Learning in Materials Science被引用 1

一句话总结

本文提出一个两阶段、机器学习辅助的高通量工作流，直接计算固体酸中的质子扩散，筛选出超过六百万种材料并识别出27个顶尖候选者，具备机械洞见，包括在多种化学体系中普遍存在的约2.5 Å 的氧–氧转移距离。

ABSTRACT

Proton-conducting solid acids could enable water-free operation of high-temperature fuel cells. However, systematic materials screening has, hitherto, been computationally prohibitive. Here, we introduce a two-stage high-throughput screening strategy that directly computes proton diffusion coefficients, enabled by machine-learned interatomic potentials fine-tuned to ab initio data. Starting from more than six million materials, our screening -- based on structural motifs rather than empirical descriptors -- identifies $27$ high-performing proton conductors, including over ten previously unexplored compounds. These include sustainable and commercially available materials, candidates that have not yet been synthesized, organic systems that fall outside conventional design rules, and known proton conductors that validate our approach. Importantly, our findings reveal a universal oxygen--oxygen distance of approximately $2.5$~Å at the moment of proton transfer across diverse chemistries, providing mechanistic insight and showing that macroscopic proton conductivity emerges from the interplay between anion rotational dynamics, hydrogen-bond network connectivity, and proton-transfer probability.

研究动机与目标

• 通过识别具有高质子迁移率的固体酸材料，实现无水高温质子导电性。
• 开发并部署基于结构模体的筛选策略，从巨大的材料数据库中过滤候选者。
• 将快速 ML 驱动的分子动力学筛选与从头算 refinement 相结合，以获得可靠的质子扩散系数。
• 阐明阴离子动力学、氢键网络与固体酸中质子转移之间的机理关系

提出的方法

• 使用来自 CsH2PO4 和 Cs7(H4PO4)(H2PO4)8 的两种结构模体，对 Materials Project 和 Alexandria 数据库中的 >6 百万材料进行筛选，以识别能够进行质子转移的 oxoanion 框架。
• 使用 MatterSim 基础模型进行 100 ps MD 模拟，以筛选动态稳定的候选者并对质子传输潜力进行排序。
• 在前 70 个候选材料上进行 40 ps 的 AIMD，以生成材料特定数据用于对 MACE MLIPs 的微调。
• 使用微调后的 MACE 模型在 400–600 K 条件下进行 3 ns MD 模拟，以获得定量的扩散系数和阴离子旋转指标。
• 对选定案例应用路径积分 MD（PIMD），以评估核量子效应对转移距离的影响。
• 分析氧–氧距离分布和质子转移事件统计，揭示普遍的转移几何。

实验结果

研究问题

• RQ1 一个基于模体的高通量筛选工作流是否能够在海量材料空间中发现具有高扩散系数的固体酸质子导体？
• RQ2 决定固体酸中宏观质子导电性的小尺度机制因素（阴离子旋转、氢键网络连通性、转移概率）是什么？
• RQ3 是否存在普遍的结构特征支配跨越多样的 oxoanion 化学体系的质子转移距离？
• RQ4 核量子效应如何影响这些材料中的质子转移距离？

主要发现

• 识别出27种顶级固体酸质子导体，具有高预测扩散系数，其中包括已知导体和未被探索的化合物。
• 两阶段筛选（模体筛选后跟 MLIP 驱动的 MD 与 AIMD 精炼）高效地将六百万候选者缩小到聚焦集合。
• 顶级候选材料在 400 K 时的质子扩散系数在若干案例超过 0.003 Å2 ps−1，接近甚至优于基于 CsH2PO4 的体系。
• 阴离子旋转动力学与氢键网络连通性调控宏观扩散；旋转越快并不总是带来更高的导电性，需达到最佳平衡。
• 普遍存在的 ~2.5 Å 氧–氧转移距离支配质子跳跃，AIMD 验证并在 Te 含量的异常案例中通过 PIMD 重新获得。
• 该工作流恢复了若干经实验验证的导体（如 CsHSO4、KHSO4、KH2PO4），并提出包括有机盐和丰度丰富元素组成的新候选者。