[论文解读] Highly Tunable Ground and Excited State Excitonic Dipoles in Multilayer 2H-MoSe$_2$

Shun Feng, Aidan Campbell+8 more|arXiv (Cornell University)|Dec 29, 2022

2D Materials and Applications参考文献 1被引用 5

一句话总结

本研究展示了在双层和三层2H-MoSe₂中，通过电场调控实现的杂化激子态，其中层间激子与层内A-激子态强烈耦合，从而实现对自旋、谷、能量和偶极矩的完全控制。关键成果是实现了高达0.73±0.01 e·nm强度的可调谐激子偶极矩，能量可调谐范围达约200 meV，g因子可在-4至+14之间调节，从而实现强光-物质耦合与可调谐的自旋-谷物理。

ABSTRACT

The fundamental properties of an exciton are determined by the spin, valley, energy, and spatial wavefunctions of the Coulomb bound electron and hole. In van der Waals materials, these attributes can be widely engineered through layer stacking configuration to create highly tunable interlayer excitons with static out-of-plane electric dipoles, at the expense of the strength of the oscillating in-plane dipole responsible for light-matter coupling. Here we show that interlayer excitons in bi- and tri-layer 2H-MoSe$_2$ crystals exhibit electric-field-driven coupling with the ground ($1s$) and excited states ($2s$) of the intralayer A excitons. We demonstrate that the hybrid states of these distinct exciton species provide strong oscillator strength, large permanent dipoles (up to $0.73 \pm 0.01$ enm), high energy tunability (up to $\sim$ 200 meV), and full control of the spin and valley characteristics such that the exciton g-factor can be manipulated over a large range (from -4 to +14). Further, we observe the bi- and tri-layer excited state ($2s$) interlayer excitons and their coupling with the intralayer excitons states ($1s$ and $2s$). Our results, in good agreement with a coupled oscillator model with spin (layer)-selectivity and beyond standard density functional theory calculations, promote multilayer 2H-MoSe$_2$ as a highly tunable platform to explore exciton-exciton interactions with strong light-matter interactions.

研究动机与目标

• 在多层2H-MoSe₂中设计高度可调谐的激子态，实现强光-物质耦合与大的永久电偶极矩。
• 克服传统层间激子中大层间偶极矩与弱振子强度之间的权衡。
• 首次观测并表征过渡金属二硫属化物中的激发态层间激子（2s）。
• 展示通过电场驱动的层间与层内激子之间的杂化，实现对自旋、谷和能量的控制。
• 确立多层2H-MoSe₂作为研究强激子-激子相互作用、具有可调光学与自旋-谷特性的平台。

提出的方法

• 采用磁光光谱与电场依赖的反射率测量，探测机械剥离的双层和三层2H-MoSe₂中的激子跃迁。
• 使用包含自旋与层选择性耦合的唯象耦合振子模型，描述层间（IX）与层内A-激子态之间的杂化。
• 通过背栅hBN封装器件施加外部电场，调节激子态的能量水平与斯塔克位移。
• 测量不同电场下激子跃迁的线性能量位移，以提取g因子与偶极矩。
• 利用具有相同斯塔克位移与耦合规则的耦合振子模型，模拟基态与激发态的能量色散。
• 通过超越标准密度泛函理论的从头算计算，验证实验观测结果，尤其关注自旋-谷耦合与杂化行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 在多层2H-MoSe₂中，层间激子是否可与层内A-激子杂化，以同时实现大的永久偶极矩与强振子强度？
• RQ2 通过外部电场，杂化激子的g因子可调节到何种程度？是否可实现从负到正的调控？
• RQ3 在过渡金属二硫属化物异质结构中，激发态层间激子（2s）是否可观测？其光学与偶极特性如何？
• RQ4 自旋与层选择性耦合如何影响层间与层内激子的杂化与能量色散？
• RQ5 耦合振子模型是否能准确描述多层2H-MoSe₂中基态与激发态层间激子的斯塔克调制杂化？

主要发现

• 双层与三层2H-MoSe₂中的杂化层间激子表现出高达0.73±0.01 e·nm的永久电偶极矩，显著大于传统层间激子。
• 杂化激子的g因子可通过电场从-4调节至+14，实现对塞曼分裂与自旋-谷极化的完全控制。
• 在施加电场下，杂化激子态的能量可调谐范围达约200 meV，展现出强大的电光调控能力。
• 首次在TMD体系中观测到激发态层间激子（2s），其具有与基态跃迁平行的明显线性斯塔克位移。
• 2s激发态的测量线性能量位移外推至约高于IX 3L基态40 meV，与理论预期一致。
• 采用自旋与层选择性耦合的耦合振子模型，成功再现了实验观测到的能量色散与杂化行为。