[论文解读] Highly Tunable Layered Exciton in Bilayer WS<sub>2</sub>: Linear Quantum Confined Stark Effect versus Electrostatic Doping

Sarthak Das, Medha Dandu+7 more|arXiv (Cornell University)|Nov 13, 2020

Molecular Junctions and Nanostructures被引用 2

一句话总结

本研究在双层 WS2 中展示了线性量子限制斯塔克效应（QCSE），通过垂直电场实现高度可调的激子吸收。层间自由度与电场诱导的层内与层间激子之间的相互转化相互作用，导致巨大的振子强度可调性，使得双层 WS2 在与石墨烯集成后，成为原子级厚度、栅压可调的电吸收调制器的有前途平台，可实现超快非辐射弛豫。

ABSTRACT

In 1H monolayer transition metal dichalcogenide, the inversion symmetry is broken, while the reflection symmetry is maintained. On the contrary, in the bilayer, the inversion symmetry is restored, but the reflection symmetry is broken. As a consequence of these contrasting symmetries, here we show that bilayer WS$_2$ exhibits a quantum confined Stark effect (QCSE) that is linear with the applied out-of-plane electric field, in contrary to a quadratic one for a monolayer. The interplay between the unique layer degree of freedom in the bilayer and the field driven partial inter-conversion between intra-layer and inter-layer excitons generates a giant tunability of the exciton oscillator strength. This makes bilayer WS$_2$ a promising candidate for an atomically thin, tunable electro-absorption modulator at the exciton resonance, particularly when stacked on top of a graphene layer that provides an ultra-fast non-radiative relaxation channel. By tweaking the biasing configuration, we further show that the excitonic response can be largely tuned through electrostatic doping, by efficiently transferring the oscillator strength from neutral to charged exciton. The findings are prospective towards highly tunable, atomically thin, compact and light, on chip, reconfigurable components for next generation optoelectronics.

研究动机与目标

• 通过实验验证双层 WS2 中的线性量子限制斯塔克效应（QCSE），与单层中的二次 QCSE 形成对比。
• 研究层自由度在实现电场驱动的层内与层间激子相互转化中的作用。
• 通过电场和静电掺杂实现激子振子强度的巨大可调性。
• 评估双层 WS2/石墨烯异质结构在超快、原子级厚度电吸收调制器中的潜力。

提出的方法

• 采用少层石墨烯/hBN/双层 WS2/hBN/FLG 多层结构，其中双层 WS2 电浮空以隔离 QCSE 效应。
• 使用包含复折射率的传输矩阵法计算反射率并提取差分反射光谱。
• 基于 W d 轨道的准粒子哈密顿量求解 Bethe-Salpeter 方程，以模拟激子态。
• 施加垂直电场以探测斯塔克位移，并在 4.2 K 下测量电场依赖的反射率。
• 在第二种器件结构中使用接地金属接触，实现静电掺杂并研究三子的形成。
• 采用 Lorentz 振子模型拟合实验反射光谱，以提取振子强度和能量位移。

实验结果

研究问题

• RQ1 双层 WS2 是否由于破坏的镜像对称性而表现出线性量子限制斯塔克效应（QCSE）？
• RQ2 通过电场诱导的层内与层间激子之间的部分相互转化，激子振子强度的可调范围有多大？
• RQ3 静电掺杂能否有效将振子强度从中性激子转移至带电三子？
• RQ4 与石墨烯集成如何提升双层 WS2 作为电吸收调制器的性能？

主要发现

• 双层 WS2 中的直接层内 A1s 激子表现出线性斯塔克位移，证实了由于破坏镜像对称性而产生的线性 QCSE。
• 通过电场诱导的层内与层间激子之间的部分相互转化，激子振子强度表现出巨大的可调性——最大调制幅度达 50%。
• 通过接地接触实现的静电掺杂可有效将振子强度从中性激子转移至带电三子，高栅压下可观察到反射率的显著变化。
• 差分反射光谱显示，施加电场后激子峰能量明显发生位移，且与电场强度呈线性关系（最高达 ±2.2 MV/cm）。
• 温度依赖性测量表明，该激子特征在 4.2 K 下仍存在，而在 295 K 时减弱，表明存在强烈的多体效应。
• 双层 WS2 与石墨烯的集成实现了超快非辐射弛豫，显著提升了其在高速电吸收调制中的潜力。